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氧化物（NOx）是大气的主要污染物之一,会对人和周围环境产生很大危害,如形成酸雨、光化学烟雾等。氮氧化物主要来源于机动车排放的尾气。目前,氨选择性催化还原技术（NH3-SCR）是最主流、最普遍的脱硝方法,这归因于其脱硝效率高,二次污染少等特点。最近,铜交换的小孔结构CHA分子筛,例如Cu/SSZ-13和Cu/SAPO-34,由于优异的催化活性和水热稳定性吸引了科学家们的关注。目前,合成Cu/CHA分子筛的方法有很多种,如浸渍法、传统的溶液离子交换法、固态离子交换法及原位合成法。在众多的合成方法中,原位水热合成法是最有经济价值的、最简单的合成Cu/CHA催化剂的方法。NH3-SCR的催化性能主要受催化剂的水热稳定性和活性位点的数目及含量的影响。Cu/CHA分子筛中存在两种活性位点,分别为Lewis酸位点（来自于Cu离子）和Br?nsted酸位点（来自于分子筛）。现在被广泛接受的观点是位于分子筛六元环上分散的Cu离子是主要的活性中心,该活性中心能将NOx还原成N2,而位于八元环上的Cu离子则会导致N2O的生成,进而造成N2选择性下降。就分子筛基的SCR催化剂而言,分子筛的Br?nsted酸位点会影响Cu位点的分布以及NH3的存储能力进而影响SCR性能。通过对Cu/CHA分子筛进行改性,如添加其他金属,调变催化剂的酸性及活性中心,或者改变形貌,暴露更多的活性位点和酸性位点,用于NH3分子的吸附,进而有利于催化性能的提升。本论文主要采用原位水热合成方法,合成了具有优异NH3-SCR催化性能的小孔Cu/CHA（Cu/SSZ-13及Cu/SAPO-34）分子筛,并对其进行改性,表征了晶体的形貌、酸性、金属存在的状态,评价了催化性能。主要结果如下:1.以四乙基氢氧化铵和铜-四乙烯五胺作为双模板剂,在水热条件下原位合成纳米级Cu/SAPO-34分子筛。同时还对比了浸渍法、研究了Br?nsted酸位点以及晶体尺寸大小对NH3-SCR性能的影响。结果表明,原位合成方法以及催化剂的纳米尺寸有利于Cu位点的分散,因而可以提升NH3-SCR催化活性。特别是,原位合成的具有最高酸量的纳米Cu/SAPO-34催化剂在180-550 oC范围内的NO转化率能达到80%以上。本工作提供了一种合成纳米Cu/SAPO-34的简单方法,所得催化剂具有优异的催化性能和水热稳定性。2.在水热条件下,采用镍-二乙烯三胺（Ni-DETA）和铜-四乙烯五胺作为双模板剂直接合成双金属CuNi/SSZ-13分子筛。与单金属Cu/SSZ-13和Ni/SSZ-13相比,所得的双金属CuNi/SSZ-13分子筛在NH3-SCR反应表现出更加优异的催化性能。镍的引入对催化剂在高温下的催化性能有一定的改善作用,由于Ni/SSZ-13在该反应中并没有催化活性,因此镍可能通过协同效应起到助催化剂的作用,进而促进了催化性能的提升。Cu/Ni的摩尔比的改变可调节催化剂的催化活性,在所得催化剂中,铜镍比为5.33的催化剂表现出最高的催化性能,使NOx转化率在190-520℃的温度窗口达80%以上。本工作采用简单方便的原位法,避免了金属的聚集,所制备的催化剂表现出优异的催化性能。综上所述,本论文通过将单金属配合物或双金属配合物引入分子筛合成体系中,开发了原位水热法直接制备Cu/SAPO-34和CuNi/SSZ-13催化剂。该合成方法简单易行,避免了由于后处理方法造成金属聚集的现象。所得催化剂在NH3-SCR反应中表现出良好性能。