【摘 要】
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如何合理设计和制备具有高暴露表面积的有序介孔材料,提供更多的活性位点和快速的离子扩散通道,对于解决电化学相关应用如加速电催化析氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）具有重要意义。介孔碳材料具有均匀、可调的介孔尺寸和较大的比表面积,在储能、催化和传感器等方面具有广阔的应用前景。然而,制备具有高暴露表面积的介孔碳材料极具挑战性,因为这些材料大多存在尺寸缺陷（尺寸大,形状不
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如何合理设计和制备具有高暴露表面积的有序介孔材料,提供更多的活性位点和快速的离子扩散通道,对于解决电化学相关应用如加速电催化析氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）具有重要意义。介孔碳材料具有均匀、可调的介孔尺寸和较大的比表面积,在储能、催化和传感器等方面具有广阔的应用前景。然而,制备具有高暴露表面积的介孔碳材料极具挑战性,因为这些材料大多存在尺寸缺陷（尺寸大,形状不规则）,这限制了OER反应过程中的质量传输和电荷转移。因此,开发一种简单、通用的方法来合成具有高比表面积的介孔碳是一个必须克服的挑战。金属有机框架材料（Metal Organic Frameworks,MOFs）是一类具有多种成分和功能可调的空心材料,如高长径比的ZIF（Zeolitic Imidazolate Framework）纳米片、赝纳米片或者纳米板等因具有独特的结构和电学、光学特性受到了研究者的青睐。因此,利用MOF材料可以设计具有有序介孔结构的空心碳,有望成为提高电化学性能的理想材料。因此将采用一种自模板法制备中空结构介孔碳（Hollow-structured mesoporous carbon,HOMC）纳米板的方法。该方法首先制备了叶片状的ZIF纳米板（ZIF-L）,再利用三嵌段共聚物Pluronic F127作为软模板,酚醛树脂（Resol）作为氮源形成有序介观复合物胶束,通过溶液协同诱导自组装使胶束在ZIF-L表面沉积和聚合,水热反应后形成有序的介孔中空结构聚合物,具有均匀的2 nm～8 nm介孔。进一步通过惰性气体下热解处理获得氮掺杂碳材料,碳化后的HOMC纳米薄片具有均匀的介孔,将有序介孔中空碳材料作为电催化剂用于OER反应,有效促进了离子在二维材料空间的扩散并且实现了较好的OER性能。因此,本文主要包含以下研究内容:第一,中空结构介孔碳纳米板HOMC的可控制备。先通过湿化学法控制制备出ZIF-L;再通过溶剂诱导有机-有机自组装合成有序介观复合物胶束,即高分子嵌段共聚物Resol-F127胶束;通过液相界面诱导的缩聚反应实现对ZIF-L的高分子胶束包覆,再对所形成的Resol-F127@ZIF-L纳米结构进行水热处理,进一步促使胶束同纳米板的交联和固化。然后对Resol-F127@ZIF-L进行高温热解碳化形成复合多孔结构氮掺杂碳复合电极材料,命名为HOMC。将HOMC作为OER反应电催化剂进行电化学性能研究。第二,在ZIF-L和Resol-F127胶束的水热反应中加入FeCl3,制备了Fe掺杂的HOMC。实验结果表明当Fe原子的掺杂质量为Resol-F127@ZIF-L总质量的0.75%时(Fe0.75/HOMC),具有最好的OER性能;为了进一步优化其电催化性能,对磷化后的Fe0.75P/HOMC进行OER测试,当电流密度为10 m A cm-2时,样品的过电势为285 m V,并在电流密度为50 m A cm-2时,其过电势仅为338 m V,优于商用电催化剂Ru O2。此外,Fe0.75P/HOMC表现出优异的电化学稳定性(10 m A cm-2下至少可保持40小时)。本文利用MOF材料设计并制备的中空结构介孔碳具有优良的OER性能和耐久性有望成为提高电化学性能的理想选择。
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