【摘 要】
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开发新型可再生清洁能源是国家实现“双碳目标”及社会稳定发展的重要一步。在绝大多数新型绿色能源存储和转换体系中,锌-空气电池因其低成本、安全性高、锌含量丰富、可穿戴式和便携式等优点,是极具潜力的下一代绿色能源转换装置。然而,由于其空气电极氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）动力学过程迟缓,从而严重影响了电池在实际应用中的效能。高活性、高稳定性ORR电催化剂可降低反
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开发新型可再生清洁能源是国家实现“双碳目标”及社会稳定发展的重要一步。在绝大多数新型绿色能源存储和转换体系中,锌-空气电池因其低成本、安全性高、锌含量丰富、可穿戴式和便携式等优点,是极具潜力的下一代绿色能源转换装置。然而,由于其空气电极氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）动力学过程迟缓,从而严重影响了电池在实际应用中的效能。高活性、高稳定性ORR电催化剂可降低反应势垒,提高锌-空气电池实际运行效能。目前,贵金属基催化剂是最常用的ORR催化剂,但其本身稳定性和耐腐蚀性较差,极大影响了其规模化应用。因此,研究和开发低成本、高效和稳定的非贵金属催化剂是实现锌-空气电池规模化应用的关键。本论文选用稳定性、耐腐蚀性优异和电导率高的氮化钒材料为研究重点,采用尺寸控制和元素掺杂等策略,构筑了一系列氮化钒基电催化剂。通过调节氮化钒电子结构及碳载体结构,提升氮化钒基催化剂ORR催化性能,并组装高性能锌-空气电池。本论文的主要研究内容如下:（1）氮化钒/氮掺杂碳（VN/NC）电催化剂以氮化碳作为牺牲模板、碳源和氮源,并以钒酸盐离子液体([(C8H17)3NCH]+-POM)作为金属源,通过溶剂热和快速真空煅烧相结合的方法制备得到了氮化钒/氮掺杂碳（VN/NC）电催化剂。高温作用下,氮化碳转化为氮掺杂碳材料作为基底,既增强了催化剂的导电性又与氮化钒颗粒具有协同效应,可增强催化剂的催化活性;高度分散的小尺寸氮化钒颗粒具有更多的活性位点。所制备的VN/NC展现出了较好的ORR催化性能。以VN/NC作为阴极催化剂组装的锌-空气电池表现出了良好的功率密度和稳定性。（2）钴/氮化钒负载多维氮掺杂碳（Co VN/NC）电催化剂在（1）的基础上,以六水合硝酸钴（Co（NO3）2·6H2O）为钴源,通过溶剂热和快速真空煅烧相结合方法制备得到了钴/氮化钒负载多维氮掺杂碳（Co VN/NC）电催化剂。基于“3d电子互补效应”,利用后过渡金属Co富集前过渡金属V的d轨道电子,可更容易满足其O2解离条件,降低反应过电位,增强催化活性。同时,利用金属钴在高温下可催化碳材料转化为1D碳纳米管的特点,将碳载体由2D结构转变为1D/2D相结合的多维碳结构,可暴露更多活性位点、增强传质效率和电子传输速率,提高材料ORR性能。所制备的Co VN/NC催化剂表现出了优异的ORR性能(E1/2=0.85 V)。以Co VN/NC作为空气阴极催化剂组装的锌-空气电池具有高达200 m W cm-2的功率密度、957 m Ah g-1的比容量和180 h的稳定性。（3）钴/硫掺杂氮化钒负载多维氮硫共掺杂碳（Co/S-VN/NSC）电催化剂在前两项工作的基础下,在利用过渡金属Co调节氮化钒的电子结构和载体形貌的同时,引入非金属元素S,采用元素掺杂策略制备了钴/硫掺杂氮化钒负载多维氮硫共掺杂碳（Co/S-VN/NSC）电催化剂。S的引入可进一步优化氮化钒的电子结构和提高碳基底附近的电荷密度和电子自旋密度,进一步加速ORR过程中电子转移速率,而且为催化剂提供了更优的活性位点。得益于Co和S的双重作用,所制备的Co/S-VN/NSC电催化剂呈现出了优异的ORR催化性能(E1/2=0.86V)。以Co/S-VN/NSC作为阴极催化剂组装的锌-空气电池表现出195 m W cm-2的功率密度、超过1000 m Ah g-1的比容量和250 h左右的循环稳定性。
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