光催化氧化结合液相吸收对燃煤烟气中SO2、NOx和Hg联合脱除的机理研究

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本文主要是研究光催化氧化结合液相吸收对燃煤烟气中SO2、NOx和Hg联合脱除机理。在光催化氧化结合液相吸收评价系统上,对纳米二氧化钛的光催化氧化脱除燃煤烟气污染物性能进行评价,研究了不同条件下对烟气中SO2、NOx和Hg的脱除性能,进而得出脱硫脱硝脱汞的最佳工艺路线。本论文主要分为三大部分:(1)纳米二氧化钛制备与表征,利用溶胶-凝胶法制备纳米二氧化钛凝胶,经过不同温度的焙烧后得到不同晶型的二氧化钛粉末。然后用浸渍提拉法将二氧化钛镀膜在金属基体钛丝网或玻璃纤维布上。通过TG-DSC热重分析制备的二氧化钛。(2)光催化氧化结合液相吸收对燃煤烟气中SO2、NOx和Hg的脱除性能评价试验研究。设计并搭建光催化氧化结合液相吸收评价系统,研究了不同污染物浓度、光照强度、液相吸收浓度等对光催化氧化结合液相吸收系统脱除污染物性能的影响。设计并搭建碳基吸附固定床评价系统,对比相同入口浓度条件下碳基吸附剂与光催化系统对汞的脱除性能。(3)数值模拟研究,运用化学反应动力学研究了不同气氛条件下烟气NOx和汞的形态转化特性。通过研究,得到了如下结论:(1)光催化氧化结合液相吸收脱硫试验中,SO2浓度为400ppm,800ppm,1400ppm时光催化氧化结合液相吸收脱硫脱除效率分别为98.78%,98.10%,89.90%,可得随着SO2浓度的增加,光催化氧化结合液相吸收的脱硫效率降低。(2)光催化氧化结合液相吸收脱硝过程中UV光条件对NOx脱除有很大促进作用。随着NOx浓度的增加,光催化氧化结合液相吸收的脱硝效率降低。随着光辐射强度的降低,光催化氧化结合液相吸收的脱硝效率降低。选用不同浓度的KMnO4-H2SO4溶液,NOx脱除效率随KMnO4浓度增加而增加。(3)自制的TiO2在马弗炉里灼烧温度越高,其光催化氧化脱汞效率越高。推测是500℃热处理的TiO2纳米粒子尺寸更小,导致催化活性更强。吸附剂载体为硅酸铝纤维和金属钛网时,汞的脱除效率分别为76%,100%,基体为钛网时汞吸附性能较好。随着反应温度的升高,浸溴活性炭吸附汞的能力得到增强。(4)光催化氧化无液相吸收条件下,SO2为400ppm时,汞的脱除能力降低不多,随着SO2浓度升至800ppm,光催化氧化脱除汞的效率出现明显降低,推测SO2使光催化剂部分失活。光催化氧化无液相吸收条件,当NOx浓度增加时,光催化氧化脱汞的效率下降,表明NO与汞发生了竞争吸附。选用300W功率的UV照射,光催化剂为商用纳米二氧化钛德固赛P25,采用提拉浸渍的方法在光催化剂负载基体玻璃纤维布上镀膜,放置到光催化反应器中,SO2/NOx/Hg的浓度分别为400ppm,200ppm,12.5μg/m3,实验反应时间为1h,最终光催化氧化结合液相吸收对SO2/NOx/Hg的脱除效率分别为97.78%,40.12%,60.02%。由此可以证明光催化氧化结合液相吸收对SO2/NOx/Hg的联合脱除可行。
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