随着传统硅基半导体器件的发展,器件的尺寸越来越小。应用于宏观尺度的电荷输运规律将不再适用,取而代之的是基于量子力学的各种规律。受到各种工艺条件的限制,传统的方法已不能满足器件微型化发展的需求,因此必须寻求新的方法来满足器件的发展需求。分子器件在电子器件微型化方面具有天然的优势,经过几十年不停的研究,无论是在实验上还是在理论上,都取得了巨大的成就。实验方面,分子自组装方法、机械可控劈裂结方法、扫描隧道显微镜技术、光镊技术等等实验方法已经得到了广泛的发展和使用,这为分子器件的发展提供了技术支持；理论上,在分子器件的输运性质研究过程中,人们发展了凝胶模型散射矩阵方法、第一性原理非平衡态格林函数等多种计算方法。本文主要运用密度泛函与非平衡格林函数相结合的第一原理方法从理论上模拟设计了具有特定功能的器件。本论文的第一章为绪论部分,主要介绍了分子器件的发展过程、器件中出现的量子效应、常用的实验方法以及影响分子器件的因素；第二章为基础理论部分,主要介绍了密度泛函、 (非)平衡格林函数以及Landauer-Buttiker理论等内容,最后介绍了论文完成过程中所使用的软件包。通过前两章的内容介绍,可以对分子器件的发展历史、理论研究基础有一定的了解。在第三章中,我们主要研究了光致变色分子的输运性质。在不同的温度下,分子会在不同的构型之间相互转化,这样就会引起分子中电荷分布的变化,当加上一定的电压时,对于不同的构型,会得到不同的电流值。如果将电流大的状态作为“开”状态,电流小的状态作为“关”状态,就可以将该分子做成分子开关。利用该分子我们设计了两种模型,—种是使分子连接在两个共线的电极上,还用一种是将分子连接在具有落差的电极之间,另外,在两种模型中所使用的电极也有所变化。在第四章中,主要研究了两个对硫苯分子用导线连接起来在不同二面角时的输运性质。由于对硫苯为平面型分子,具有很好的对称性,所以我们只研究了两个分子所在平面形成的二面角为0,15,30,45,60,75,90度时的输运性质。在计算的过程中,将左边的一个分子固定,让右边的分子沿着两个硫原子形成的轴线方向旋转到特定的角度。我们的计算结果表明,通过该器件的电流会随着二面角的增加而减小,当二面角的角度增加到90度时电流几乎减小到0。作为扫描隧道显微镜最为重要的部件之一,探针决定了扫描图像的质量。在第五章中我们从理论上模拟了单壁碳纳米锥与金属针组合所形成的新型组合探针的扫描性质。在模拟中我们将单壁碳纳米锥安装到金属针顶端,对Au(100)面沿着两个互相垂直的方向进行了扫描,并且对吸附在金表面的乙烯分子沿着两个碳原子的方向进行扫描。从计算结果可以看出这种组合探针对于晶体与无机材料都具有很好的分辨能力,从而证明了这种组合探针具有很高的应用价值。