稀土掺杂钽基烧绿石氧化物的制备及其发光特性研究

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上转换发光材料作为一种光致发光材料,能够在可见、紫外或者红外波段激发下呈现出强烈的发光效应。特别是烧绿石结构氧化物,由于具有许多优秀的物理化学性能,使其在上转换发光材料中占有重要的研究地位。基于钽酸盐中八面体TaO67-所构成的特殊层状结构,Sr2Ta2O7和Ca2Ta2O7都具有较强、较宽的电荷转移吸收带,能够通过自身的无辐射跃迁将能量快速并准确地传递给激活剂。并且烧绿石结构钽酸盐的种类繁多,在极端环境下也具有优良的物化性能,能够为稀土离子提供优异的能级跃迁条件,是本论文将其选为发光材料的基质材料并进行研究的主要原因。本论文利用高温固相烧结方式,先后合成了Sr2Ta2O7、Ca2Ta2O7、Sr2-xEuxTa2O7:Eu3+以及Sr2-xCexTa2O7:Ce4+样品,通过X射线衍射(XRD)、常压拉曼(Raman)光谱、高压拉曼(High Pressure Raman)、荧光光谱(XRF)等多种表征手段,对其极端条件下晶体结构稳定性和掺杂下光致发光强度的变化关系以及晶体结构对发光性能的影响进行了研究,取得如下的结果:1、对采用高温固相法合成的样品Sr2Ta2O7、Ca2Ta2O7、Sr2-xEuxTa2O7:Eu3+以及Sr2-xCexTa2O7:Ce4+进行了结构分析,发现都生成了单一的烧绿石结构氧化物,并确定了掺杂的稀土离子在晶格中处于一种游离状态。2、在常压和高压拉曼光谱中,明确了Sr2Ta2O7和Ca2Ta2O7的振动模式,发现六角结构的Ca2Ta2O7可能出现了压致结构相变,而正交结构的Sr2Ta2O7晶体结构保持一定的稳定性。3、通过荧光光谱分析了不同掺杂浓度的Sr2-xEuxTa2O7:Eu3+和Sr2-xCexTa2O7:Ce4+样品,发现随着Eu3+和Ce4+离子掺杂浓度的增加,荧光光谱的光致发光性能逐渐增强,发现Eu3+和Ce4+的能级跃迁并未受到基质材料的影响,说明具有八面体TaO67-结构的烧绿石氧化物能够为稀土离子f-f禁带能级之间的跃迁提供合适的活动能级条件。
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