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近年来,全球温室效应日益严重。N2O作为除CO2、CH4外的第三大温室气体,对全球变暖有极其重要的影响。另外,我国作为农业大国,农业废弃物产量巨大,为响应国家可持续发展战略提出的生态农业理念,将农业废弃物制成生物炭还田是一项有效举措。施用生物炭是实现N2O减排的一种潜在方法。然而,生物炭性质依不同制备原材料、温度、方法而有差异,其对反硝化过程和N2O排放的影响及机理尚不清楚。为探明未改性(BC)和FeCl3改性稻壳生物炭(BC-Fe)及其添加量对石灰性农田土壤反硝化过程和N2O排放的影响及机理,在制备BC-Fe并测定BC和BC-Fe理化性质的基础上,分别以2%和5%的质量比将生物炭与土壤充分混合,并设置不添加生物炭的对照处理。预培养7 d后,在有利于反硝化作用发生的条件下连续开展8 d室内培养实验。测定了 N2O和N2O+N2排放速率的动态变化,并采用乙炔抑制法研究了反硝化最终产物N2O和N2的生成比例;同时,分析了培养过程中土壤理化性质和硝酸盐还原酶、亚硝酸盐还原酶活性的动态变化。结果表明,与对照处理相比,添加BC和BC-Fe的处理均促进土壤N2O和N2O+N2的累积排放量。与BC-2%处理相比,BC-Fe-2%处理的N2O和N2O+N2累积排放量分别显著增加465.98%和9.83%;与BC-5%处理相比,BC-Fe-5%处理的N2O和N2O+N2累积排放量分别显著增加147.68%和41.21%。与BC相比,BC-Fe促进土壤中NO3--N还原,抑制N2O还原。与2%生物炭添加量相比,5%生物炭添加量提高土壤C/N,降低氮的生物有效性,抑制硝酸盐还原酶活性,进而降低N2O+N2累积排放量。此外,5%生物炭添加量还抑制土壤N2O还原酶活性,导致N2O累积排放量增加。生物炭施入土壤后,由于降水等原因,其可溶组分会溶出,剩下的不可溶组分表面的含氧官能团也将发生变化。另外,土壤的异质性高且其微生物种类繁多,导致难以识别生物炭影响微生物反硝化过程的关键因素。因此,通过水洗法制备碳骨架(WBC)和浸提液(BCE),并富集筛选厌氧反硝化细菌(DB),然后分别在BC、WBC或BCE存在条件下,开展DB去除模拟废水中低浓度硝酸盐(约10 mg·L-1)的室内培养实验,探究培养过程中模拟废水N2O和N2O+N2排放速率、理化指标及硝酸盐还原酶和亚硝酸盐还原酶活性的动态变化。结果表明,模拟废水的N2O排放完全通过微生物途径产生。DB处理的反硝化速率(N2O+N2排放速率)峰值在48 h出现,而DB+BC处理的反硝化速率峰值在36 h出现,DB+WBC处理的反硝化速率峰值甚至在24 h出现,且DB+BC和DB+WBC处理的峰值(分别为44087.79和46826.27 ng N·h-1)均明显高于DB处理(38097.45 ng N·h-1)。与DB处理相比,DB+BC和DB+WBC处理的N2O+N2累积排放量分别增加30.17%和2.86%,N2O累积排放量分别减少83.04%和74.52%,表明生物炭及其碳骨架均提高反硝化速率,并促进N2O还原。与DB+BC处理相比,DB+WBC处理的N2O+N2累积排放量减少20.98%,表明碳骨架的反硝化促进作用不及生物炭,但在生物炭中仍起主要作用。此外,生物炭对反硝化过程N2O排放的影响还与生物炭表面的氧化还原活性官能团有关。因此,在上述研究的基础上,进一步探究H2O2和NaBH4改性稻壳生物炭(BC-H2O2和BC-NaBH4)对反硝化过程和N2O排放的影响及机理。在制备并测定BC-H2O2和BC-NaBH4理化性质及其表面氧化还原活性官能团含量之后,将BC、BC-H2O2和BC-NaBH4分别以1%(w/v)的比例加入培养体系,并充分混匀,开展DB去除模拟废水中低浓度硝酸盐(约10 mg·L-1)的室内培养实验,探究培养过程中模拟废水N2O和N2O+N2排放速率、理化指标及硝酸盐还原酶和亚硝酸盐还原酶活性的动态变化。结果表明,H2O2改性增加了生物炭表面的羧基含量,而NaBH4改性增加了生物炭表面的内酯基和酚羟基含量(P<0.05)。另外,傅立叶变换红外光谱分析表明,与BC相比,BC-H2O2的C=O含量明显增加。与DB+BC处理相比,DB+BC-H2O2和DB+BC-NaBH4处理的反硝化速率峰值提前12h出现,且分别高17.50%和6.32%。与DB+BC处理相比,DB+BC-H2O2处理的N2O累积排放量显著增加165.54%,N2O/(N2O+N2)显著增加170.00%,但N2O+N2累积排放量无显著差异(P<0.05),表明BC-H2O2抑制N2O向N2还原,从而导致N2O排放量增加。此外,培养体系的N2O排放速率与NO2--N去除速率显著正相关(R2=0.48,P<0.05)。本研究有助于深刻理解稻壳生物炭对反硝化过程和N2O排放的影响及机理,并为功能生物炭的生产和应用提供一定的理论依据,为缓解全球温室效应提供理论借鉴。