分子筛负载二氧化钛的制备及光催化性能的研究

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在本项研究中,采用溶胶凝胶法成功地制备了TiO2;以不同浓度盐酸改性NaZSM-5分子筛制得的HZSM-5作为载体,制得负载型TiO2,并在此基础上研究了掺杂金属离子对负载在HZSM-5分子筛表面的TiO2光催化性能的影响。测试结果表明:通过分子筛的负载和铁离子掺杂,提高了TiO2的光催化活性。在乙醇体系中,以钛酸丁酯作钛源、乙醇作溶剂、浓盐酸作催化剂,采用溶胶凝胶法制备出TiO2。获得性能最佳的TiO2催化剂的工艺条件为:钛酸丁酯、水、乙醇、浓盐酸的体积比例是1:0.3:3:0.1,500℃煅烧2h。以不同浓度盐酸处理的NaZSM-5得到不同的HZSM-5分子筛,然后再负载TiO2,考察了盐酸改性对NaZSM-5分子筛作为TiO2载体的影响,通过光催化实验结果表明:通过盐酸改性,提高了TiO2/NaZSM-5对甲基橙的吸附和光催化性能,确定了NaZSM-5分子筛的最佳的盐酸处理浓度0.3mol/L,TiO2最佳负载量为30%;在400℃煅烧2h的催化剂光催化活性最好,回收且重复利用四次,光催化降解的效果基本不受影响,为初次使用效果的82.4%。利用扫描电镜、X射线衍射、红外光谱和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征,结果表明:负载TiO2后HZSM-5分子筛颗粒发生了团聚,TiO2包覆在分子筛颗粒的外表面;30%TiO2/HZSM-5中主要是锐钛矿型TiO2,HZSM-5可提高TiO2分散性能,降低TiO2晶粒的尺寸;TiO2与HZSM-5没有发生明显的化学键合作用;TiO2和30%TiO2/HZSM-5中,钛以四价钛的形式存在,氧化物的组成为TiO2。通过掺杂Fe离子提高了TiO2和30%TiO2/HZSM-5的光催化活性,Fe-TiO2的最佳掺杂比为Fe/Ti的摩尔比为0.05%;30%TiO2/HZSM-5最佳掺杂比为Fe/Ti的摩尔比为0.07%。通过表征显示:Fe3+的引入不足以改变TiO2的表面形貌;铁离子的掺入并未影响TiO2的晶型结构,但是可以提高TiO2的晶型转变温度;掺杂铁离子后TiO2与HZSM-5也没有发生明显的化学键合作用。
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