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团簇(cluster)是由几个乃至数千个原子、分子或离子通过物理和化学结合力所组成的相对稳定的聚集体。团簇的微观结构的特点和奇异的物理化学作质,为制造和发展特殊的新材料开辟了一条新途径。团簇材料作为新型光电子材料在非线性光学和光电子领域引起了研究人员的兴趣,相关的团簇的光学非线性以及光限幅特性研究也正在各国相继开展。
本文研究了团簇材料MO<,2>Ag<,4>S<,8>(dppy)<,4>的光学非线性。分析了材料的电了特性和结构特性,介绍了材料分子的电子壳层结构、原子壳层结构和六棱柱几何结构,以及材料的量子限域效应、表面效应和表面等离子体效应。用Z-scan技术测量了团簇Mo<,2>Ag<,4>S<,8>(dppy)<,4>溶液和掺杂高聚物的非线性吸收和折射特性。在纳秒激光脉冲的辐射下,团簇材料MO<,2>Ag<,4>S<,8>(dppy)<,4>显现出很强的反饱和吸收和散射。反饱和吸收主要是由于激发态吸收和等离子体吸收,散射主要是等离子体气泡的快散射和米氏散射。
接下来研究了由这些吸收产生的热能对激光光场的影响,即热致光学非线性。一方面热能改变了分子的几何结构(如配位体电离)、原子壳层结构和电子壳层结构,从而使分子的吸收发生了变化;另一方面,根据热力学原理,热能在M02Ag4S8(dppy)4材料中形成了一个温度梯度和密度梯度,这两个梯度都对MO<,2>Ag<,4>S<,8>(dppy)<,4>的吸收和折射造成了影响(如材料表现出的自聚焦和自散焦效应)。
本文的结尾部分用有效激发态吸收稳态理论分析MO<,2>Ag<,4>S<,8>(dppy)<,4>材料的光限幅特性。团簇掺杂高聚物的光限幅特性逊于团簇溶液,团簇溶液表现为自聚焦,而掺杂高聚物表现为自散焦。并论述了材料的光限幅的主要原因是反饱和吸收、等离子体吸收、自聚焦效应、自散焦效应、等离子体散射、团簇大分子的尺寸效应造成的米氏散射、物质转移以及溶剂和固体基体的影响。