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反式-1,4-聚异戊二烯(TPI)材料性能优异,耐磨性能和抗撕裂强度更为突出。由于分子结构简单、链段规整性好、内摩擦小、摩擦生热低,是绿色轮胎制备的理想材料。除了在轮胎领域的应用之外,TPI还可用于塑料改性、海底电缆、气密性橡胶组合物以及其他一些特殊环境等。本文从微观和宏观层面上,采用实验与模拟相结合的研究方法对反式-1,4-聚异戊二烯微观结构、晶型的构建、凝聚态下晶体的相关性质、复杂体系下的结晶过程、动态环境下分子动态行为进行研究。本文采用负载钛催化剂,用本体聚合的方法制备出门尼粘度为153的反式-1,4-聚异戊二烯,通过与门尼粘度为30、39、52、60、61、73、84、104、127的反式-1,4-聚异戊二烯共同研究相对分子质量对聚合产物的力学性能、结晶度、加工性能以及拉伸性能的影响。对制备的反式-1,4-聚异戊二烯的微观结构和性能进行红外、核磁、WAXD、DSC等测试,实验结果表明合成的聚合产物中以反式-1,4-聚异戊二烯为主,无3,4-结构,并且反式结构含量为99.65%,顺式含量为0.3%。产物中含有α-晶型、β-晶型,β-晶型在温度低于35℃时形成黑十字消光图,α-晶型在温度大约为45℃时形成树枝状球晶,并且α-晶型的含量随着温度的升高而增多。通过拉伸、动态力学性能测试发现拉伸强度、拉断伸长率随着门尼粘度的增大出现先增大后减小的趋势,拉伸强度在门尼粘度约为90附近时达到最大。储能模量随频率变化呈现增大的趋势,tan δ随着频率的增加逐渐减小。采用实验与模拟相结合的研究方法对本体聚合制备出门尼粘度为153的反式-1,4-聚异戊二烯进行研究。分子模拟运用于研究TPI自由体积分数、结晶、老化机理、内聚能密度等性能的研究。结果发现模拟所需最小的理想聚合度为20。α-晶型构象为反式-CTS-反式-CT,β-晶型构象为反式-STS,并且扭转角(S)为115°,反转角度为179°。聚合度为20时的反式-1,4-聚异戊二烯(TPI)的玻璃化转变温度为197K。实验数据中α-晶胞、β-晶胞对应的角度与模拟所得的结果基本一致。