三维多孔氧化石墨烯基CO2吸附剂制备及吸附性能研究

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本文以氧化石墨烯为构筑基础单元,采用不同的方法构筑了两种适用于燃煤电厂烟气中CO2的吸附捕集的吸附剂,即氮掺杂三维氧化石墨烯基CO2吸附剂以及聚乙烯亚胺交联氧化石墨烯3D多孔CO2吸附剂。同时利用扫描电镜(SEM)、比表面分析(BET)、X射线衍射分析(XRD)、元素分析、X射线光电子能谱分析(XPS)、热稳定性分析(TGA)、傅里叶红外光谱(FTIR)等手段对吸附剂进行表征,以研究两种吸附剂制备过程中孔结构以及表面官能化的变化规律,并结合CO2吸附实验揭示结构与CO2吸附性能的关系。最后通过二者性能比较,优选出聚乙烯亚胺交联氧化石墨烯3D多孔CO2吸附剂作为实际燃煤烟气CO2吸附捕集的优良CO2吸附剂。(1)氮掺杂三维氧化石墨烯基CO2吸附剂制备及吸附性能研究以氧化石墨烯为构筑单元,N掺杂还原制备3D多孔结构载体,采用浸渍法制备长链氨基功能化CO2吸附材料。所制备载体通过SEM分析具备良好的3D结构,浸渍氨基后,结构未发生变化,保存了3D结构。吸附脱附实验表明,最大的CO2吸附量是2.026mmol/g(343K,10vol%),经过10次循环吸附脱附后,吸附量保持原有吸附量的97%。(2)聚乙烯亚胺交联氧化石墨烯3D多孔CO2吸附剂的制备及吸附性能研究利用超声分散氧化石墨烯使其分层,然后利用化学反应以共价键与非共价键等形式使氧化石墨烯表面功能团与聚乙烯亚胺进行交联,制备CO2吸附剂,交联后的吸附剂采用真空冷冻干燥方法稳定3D多孔结构。随着胺比例的增加,所制备的CO2吸附剂的比表面积和孔径随之减小。CO2吸附结果表明,聚乙烯亚胺浓度越大所制备材料的CO2吸附量越小。GP(1800)-1在343K下,具有最大的CO2吸附容量(2.18mmol/g)。Avrami模型用于拟合吸附动力学,通过计算CO2吸附活化能为14.629KJ.mol-1。等量吸附热为57.4KJ.mol-1,表明吸附剂与CO2之间是化学吸附。经过10次循环吸附脱附后,吸附量降低5%。
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