【摘 要】
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有机-无机杂化材料具有优异的电、光学和热双稳态多功能性,拓宽了多种加密设备、高密度存储设备和高度集成设备在军用和民用材料中的应用,又因其在数字处理、发光照明、存储、传感器、闪烁体材料和光电技术等领域的可调光电特性而受到广泛关注。但是在已报道的此类材料中大多数对环境具有毒性,如铅基钙钛矿。因此,无铅多功能有机-无机杂化材料成为了当今研究热点。通过查阅文献发现,球形分子如金刚烷、四氯甲烷具有较好的可塑
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有机-无机杂化材料具有优异的电、光学和热双稳态多功能性,拓宽了多种加密设备、高密度存储设备和高度集成设备在军用和民用材料中的应用,又因其在数字处理、发光照明、存储、传感器、闪烁体材料和光电技术等领域的可调光电特性而受到广泛关注。但是在已报道的此类材料中大多数对环境具有毒性,如铅基钙钛矿。因此,无铅多功能有机-无机杂化材料成为了当今研究热点。通过查阅文献发现,球形分子如金刚烷、四氯甲烷具有较好的可塑性,并且容易引入相变行为,因此,我们以三甲基肼碘盐类型的季铵盐为模板,通过改变对称性并且进一步进行卤素修饰,与非铅金属盐如锰盐、铁盐培养单晶,得到化合物1～17,将其分为三部分描述。第一部分主要利用对称性破缺和氟代效应分子设计策略,以[Me3NNH2]I、[Me3NEt]Br和[Me3NCH2CH2F]Br为有机物,分别与Mn Cl2和Mn Br2培养晶体,得到了化合物[Me3NNH2]Mn Cl3（1）、[Me3NNH2]2Mn Cl4（2）、[Me3NCH2CH2F]2Mn Cl4（3）、[Me3NEt]2Mn Br4（4）、[Me3NCH2CH2F]2Mn Br4（5）,通过单晶衍射、DSC测试和荧光发射光谱测试等一系列表征,确定化合物1～5的相变点分别为327 K、253 K、352 K、263 K、319 K。化合物1在紫外灯照射下,发出红色荧光,化合物3～5在紫外灯照射下发出绿色荧光。第二部分利用卤素的修饰作用,以[Me3NEt]Br、[Me3NCH2CH2F]Br、[Me2NEt CH2F]I、[Me2NEt CH2Cl]Cl、[Me2NEt CH2Br]Br和[Me2NEt CH2I]I与Fe Br3培养单晶,得到了化合物[Me3NEt]Fe Br4（6）、[Me3NCH2CH2F]Fe Br4（7）、[Me2NEt CH2F]Fe Br4（8）、[Me2NEt CH2Cl]Fe Br4（9）、[Me2NEt CH2Br]Fe Br4（10）、[Me2NEt CH2I]Fe Br4（11）,通过单晶衍射、DSC测试、SHG测试等表征手段,可以确定化合物6、8、11的相变点分别为404 K、398 K和356 K,化合物7、9和10是多相变物质,有多个相变点,其中化合物7有三个相变点,分别为308K、334 K和362 K,化合物9的相变点是293 K、335 K和350 K,化合物10的相变点为314 K和345 K。二阶倍频测试（SHG）表明化合物6～11均具有可逆的二阶非线性光学性质,单晶衍射测试可以确定化合物6低温下处于P1空间群,化合物8低温下结晶在Pna21空间群,化合物10低温下结晶在Pmc21空间群,化合物11低温下结晶在P21空间群,均是典型的铁电空间群,结合SHG测试结果,化合物6、8、10、11均是潜在的铁电体。第三部分将第二部分所提到的季铵盐与Fe Cl3培养单晶,得到了化合物[Me3NEt]Fe Cl4（12）、[Me3NCH2CH2F]Fe Cl4（13）、[Me2NEt CH2F]Fe Cl4（14）、[Me2NEt CH2Cl]Fe Cl4（15）、[Me2NEt CH2Br]Fe Cl4（16）、[Me2NEt CH2I]Fe Cl4（17）,将化合物12～17进行DSC测试和SHG测试,得知化合物12～16相变点为318K、325 K、311 K、292 K和274 K,化合物17具有两个相变点,分别是298 K和315 K,升降温可逆的SHG测试说明化合物12～17具有可逆二阶非线性光学性质,稳定的倍频系数和较高的光损伤阈值,说明化合物12～17是优良的非线性光学（NLO）材料。本文以“对称性破缺”、“氟代效应”和“卤素影响”为主要策略,设计合成了七种季铵盐,将这七种季铵盐与Mn Cl2、Mn Br2、Fe Cl3和Fe Br3培养单晶得到17种化合物,通过研究其相变、介电、荧光和二阶非线性光学性质发现,对于锰（Ⅱ）盐,通过“氟代效应”和“对称性破缺”修饰有机物,可以提高相变点;对于铁（Ⅲ）盐,通过引入卤素对有机物不同的位点进行修饰,可以得到一系列具有开关性质的化合物,通过单晶测试,确定空间群,可以推测其极有可能是分子铁电体,这为探索分子铁电体提供了一条思路。
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