AEI新型分子筛催化剂模板剂的合成研究

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氢氧化N,N-二乙基-2,6-二甲基哌啶鎓是合成AEI新型硅铝分子筛催化剂的模板剂,AEI分子筛在甲醇制取低碳烯烃工艺中具有较高的催化活性和乙烯丙烯选择性,因此受到人们的普遍关注。我们对该催化剂的模板剂进行了合成研究。实验中先后通过两条工艺路线对氢氧化N,N-二乙基-2,6-二甲基哌啶鎓的合成进行了研究。第一条工艺路线,以催化加氢产物2,6-二甲基哌啶为原料,硫酸二乙酯为烷基化试剂,N-烷基化反应合成了N-乙基-2,6-二甲基哌啶。后者与硫酸二乙酯进行季铵化反应,制备目的产物氢氧化N,N-二乙基-2,6-二甲基哌啶鎓。第二条工艺路线,以催化加氢产物2,6-二甲基哌啶为原料,硫酸二乙酯为烷基化试剂,N-烷基化反应合成了N-乙基-2,6-二甲基哌啶。后者与季铵盐化试剂溴乙烷进行季铵盐化反应,制备目的产物氢氧化N,N-二乙基-2,6-二甲基哌啶鎓。通过实验研究,第一条工艺路线烷基化反应收率较高,但季胺盐化反应转化率较低,目的产物收率较低;第二条工艺路线烷基化过程和季铵盐化过程的收率明显较高,更具有放大价值。所以我们选择了第二条工艺路线进行N,N-二乙基-2,6-二甲基哌啶鎓的合成,经过结晶得到产物。实验中,考察了烷基化反应和季铵化反应的工艺条件,对于催化剂、原料加入比例、反应温度、反应时间、搅拌速率等进行了考察。最优的工艺条件为,N-烷基化反应,原料加入比例n(2,6-二甲基哌啶):n(硫酸二乙酯)=1:3,反应温度为60℃,反应时间为7h,搅拌速率100r/min。在此最优条件下,该反应转化率为65%,N-乙基-2,6-二甲基哌啶选择性为99%。季铵盐化反应,原料加入比例n(N-乙基-2,6-二甲基哌啶):n(溴乙烷)=1:3,浓H2SO4催化剂,反应温度35℃,反应时间7h,搅拌速率125r/min,在此最优条件下,反应转化率可达到59%,产物选择性为100%。
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