【摘 要】
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热电转换技术中的泽贝克效应和帕尔贴效应可以驱动热能与电能的相互转换,因此在余热回收和固态制冷等方面具有巨大的应用前景。高效热电材料的优化与开发是热电技术发展的基础。传统热电材料的研究依赖于科学研究的前三个科学范式,包括实验观测、理论推演和计算仿真三个阶段,并取得了许多重要的实验和理论研究成果。随着科学研究第四范式:数据科学驱动理论的发展以及材料信息学研究理念的提出,利用机器学习挖掘数据中的潜在联系
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热电转换技术中的泽贝克效应和帕尔贴效应可以驱动热能与电能的相互转换,因此在余热回收和固态制冷等方面具有巨大的应用前景。高效热电材料的优化与开发是热电技术发展的基础。传统热电材料的研究依赖于科学研究的前三个科学范式,包括实验观测、理论推演和计算仿真三个阶段,并取得了许多重要的实验和理论研究成果。随着科学研究第四范式:数据科学驱动理论的发展以及材料信息学研究理念的提出,利用机器学习挖掘数据中的潜在联系,进而预测新型热电材料已得到了关注。本文分别针对文献中的实验数据以及公开的Materials Project数据库,采用了监督学习、无监督学习以及半监督学习挖掘新型的热电材料,探讨机器学习在热电材料研究中的作用。采用监督学习建立了预测热电品质因子的回归模型,加速1-2-2型Zintl相热电材料的开发。基于三带模型推导了一个综合考虑载流子迁移率,态密度有效质量,晶格热导,带隙和带间偏移量的新的热电品质因子BΔE*,在最佳载流子浓度下,BΔE*越大,材料获得最大z T越大;根据三带理论证明了公式的合理性,并通过多带参与输运的化合物的实验数据证明了z T和BΔE*的正相关关系;收集文献中的161个1-2-2型Zintl相实验数据,生成159个元素特征统计学描述符,建立了预测1-2-2型Zintl相热电材料的BΔE*的回归模型,其中梯度提升决策树算法表现最佳;通过特征生成、皮尔逊相关性系数分析和递归式特征消除的特征工程手段,使模型决定系数R2从0.666提升至0.800,并根据模型评估了影响BΔE*特征的重要性;最后,基于该模型,推荐了具有BΔE*大于7.5的1-2-2型Zintl相化合物的成分,主要集中在AMg2（Bi,Sb）2基成分范围内,有望通过调节载流子浓度,得到高的z T值。提出了一种利用无监督机器学习挖掘新型half-Heusler型热电材料的方法。从Materials Project数据库中提取出456个half-Heusler材料,其中有20个材料是已被报道的实验合成材料,且优化后具有较高的热电性能;将数据库中的晶体结构和电子结构等信息数据化后得到484个特征作为领域知识描述符;利用无监督聚类技术基于生成的484个特征将456个材料进行聚类得到不同的簇,根据20个已知热电材料所在簇的结果迭代模型,最终在436个未知材料中获得了新的20个潜在的热电材料;进一步,对筛选获得的Sc Ni Sb材料同时进行了p型和n型实验优化,所得到的化合物均为单相,最终p型Sc0.7Y0.3Ni Sb0.97Sn0.03的z T值在925 K时约为0.5,n型Sc0.65Y0.3Ti0.05Ni Sb的z T值在778 K时约为0.3。利用一种半监督学习的正标签-无标签学习方法,得到新型的热电材料。在Materials project数据集中得到4610个数据,选择化合物元素性质、晶体结构和电子结构等描述符得到231个特征;设定关键词“热电”,搜索2021年前在Web of Science中发表的~65,000篇研究型文献,通过将4610个化学式和文章标题进行字符串匹配,在4610个材料中得到已报道的958个热电材料并标记为正标签,其余的3652个材料为无标签材料;通过基于bagging的正标签-无标签算法最终确定了64种潜在的热电材料;利用高通量计算方法计算了64个材料的输运特性,大多数材料的功率因子大于40μW cm-1 K-2;根据Cahill-Watson-Pohl模型,估算了64个材料的最小晶格热导率,然后计算了这些材料的z T值,最后发现8个n型和22个p型材料的最大z T值大于2,其中一系列AX2二元化合物（Ge Se2、Te Se2等）、三元化合物（Al2Zn Te4、Zn（Ga Te2）2等）和四元化合物（Ga Cu Ge Se4）具有较高的性能,值得进一步的实验和理论研究。
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