【摘 要】
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选择性催化还原法（SCR）是当前燃煤烟气脱硝应用最广泛的技术,NH3-SCR技术核心在于催化剂的选择和应用,研究和开发新型催化剂是氮氧化物（NOX）减排技术发展的重要举措之一。催化剂SO2/H2O耐受性是脱硝性能评价及后续应用的关键指标。稀土氧化物和过渡金属氧化物是制备新型催化剂的常见原材料,白云鄂博稀土尾矿中含有多种稀土元素和过渡金属元素,制备稀土尾矿脱硝催化剂对于新型催化剂研发和稀土尾矿资源高
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（51866013）； 内蒙古自治区自然科学基金重大项目（2019ZD13）；
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选择性催化还原法（SCR）是当前燃煤烟气脱硝应用最广泛的技术,NH3-SCR技术核心在于催化剂的选择和应用,研究和开发新型催化剂是氮氧化物（NOX）减排技术发展的重要举措之一。催化剂SO2/H2O耐受性是脱硝性能评价及后续应用的关键指标。稀土氧化物和过渡金属氧化物是制备新型催化剂的常见原材料,白云鄂博稀土尾矿中含有多种稀土元素和过渡金属元素,制备稀土尾矿脱硝催化剂对于新型催化剂研发和稀土尾矿资源高值化利用具有重要的科学意义和现实价值。本文采用催化剂活性评价系统,结合XRF、BET、SEM＆EDS、XRD、NH3-TPD、H2-TPR和原位红外实验分析,探讨了SO2/H2O对稀土尾矿催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响机制。通过球磨和微波焙烧制备了稀土尾矿催化剂,发现SO2和H2O在250℃～450℃温度范围内对催化剂脱硝效率的增幅达到16%左右,350℃时脱硝效率最高可达66.7%。催化剂脱硝前后的形貌、结构和化学组成较为稳定。SO2/H2O的存在,增加了催化剂表面弱、中酸性位点的数量和强度,提高了稀土尾矿催化活性,增强了氧化还原能力。XRD结果显示,SO2/H2O、NH3和O2在催化剂表面吸附、转化过程中出现了氨基磺酸（NH3SO3）物种,NH3SO3对提高催化脱硝有促进作用。结合催化剂脱硝性能分析和原位红外实验结果,建立了稀土尾矿催化剂NH3-SCR脱硝SO2/H2O耐受机理反应方程式。实验采用的稀土尾矿催化剂,铁氧化物矿物应为主要活性组分,H2O增强了SO2在催化剂表面的吸附过程,促进SO2反应生成SO42-。由于稀土尾矿催化剂具有活性矿物复杂连生、活性位点众多的特性,有O2条件下SO2吸附转化后以SO3富集在催化剂表面,并与SO42-基团反应生成焦硫酸根基团(S2O72-)。S2O72-基团为催化剂提供了更多强Lewis酸性位点,也增多了Br（?）nsted酸性位点的数量,提高了催化剂对NH3的吸附能力。S2O72-基团促进了氨基（NH2）和铵根（NH4+）的生成,且S2O72-基团在还原性气体NH3作用下转化为NH3SO3和硫酸铵[（NH4）2SO4]的过程中抑制了活性组分的硫酸化,因此提升了催化剂的脱硝效率。稀土尾矿催化剂SO2/H2O耐受机理在中高温段遵循L-H机理和E-R机理共同作用。分析稀土尾矿催化剂SO2/H2O耐受机理步骤,采用NH3SO3改性稀土尾矿,以期进一步提高催化剂脱硝性能。通过球磨和微波焙烧制备了NH3SO3改性稀土尾矿催化剂,在NH3SO3作用下,催化剂矿物晶型弱化,比表面积、孔体积和平均孔径增加,酸性位点增多,酸位点强度增强,较高质量分数（8%、10%、12%）NH3SO3改性后的催化剂表现出了较强的氧化能力。10%氨基磺酸改性稀土尾矿催化剂脱硝性能最佳,在SO2和H2O存在条件下,300℃时脱硝效率最高可达97%。本文探讨了SO2/H2O对稀土尾矿催化剂脱硝性能的影响过程,揭示了稀土尾矿NH3-SCR脱硝的SO2/H2O耐受机理,研究结果可为白云鄂博稀土尾矿催化剂NH3-SCR脱硝应用提供理论支持。
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