【摘 要】
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本论文以ZnGa2-x（Mg/Ge）xO4:0.005Cr3+尖晶石结构近红外（NIR）长余辉纳米粒子（NLPLNPs）为研究对象,通过溶胶凝胶的合成方法对其进行了成分、结构以及带隙的调控,以及荧光性能、长余辉机理的分析,实现了纳米探针的构建及在生物成像中的应用。采用XRD、FE-SEM、HR-TEM、STEM、SAED、FT-IR、UV-vis、PL-PLE、长余辉衰减曲线分析、纳米探针毒性分析
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本论文以ZnGa2-x（Mg/Ge）xO4:0.005Cr3+尖晶石结构近红外（NIR）长余辉纳米粒子（NLPLNPs）为研究对象,通过溶胶凝胶的合成方法对其进行了成分、结构以及带隙的调控,以及荧光性能、长余辉机理的分析,实现了纳米探针的构建及在生物成像中的应用。采用XRD、FE-SEM、HR-TEM、STEM、SAED、FT-IR、UV-vis、PL-PLE、长余辉衰减曲线分析、纳米探针毒性分析、生物体内体外成像等手段对材料进行系统表征,得到了以下结论:通过溶胶凝胶法合成、后续1000℃煅烧,获得颗粒尺寸在50～200 nm左右、尖晶石结构的ZnGa2-x（Mg/Ge）xO4:0.005Cr3+纳米颗粒。发现当Mg2+/Ge4+掺杂过量（x>1.25）,无法获得纯相。荧光粉在265 nm的激发下,于695 nm处呈现典型的近红外荧光发射,荧光强度随煅烧温度的提高而增强。随Mg2+/Ge4+掺杂量的增多,颗粒形貌、晶格参数未发生明显变化,但导致结晶性变差,带隙变宽,实现带隙调节,吸引4T1（4P）和4T1（4F）能级上浮,2E、4T2能级下移。Mg2+/Ge4+掺杂量x=1时,材料的荧光强度最强,余辉时间最长,确定最佳样品为ZnGaMg0.5Ge0.5O4:0.005Cr3+,余辉大于48 h,且红光LED灯再激励后,余辉增强并持续至少6h,展现出良好的充能作用。经表面修饰后,NLPLNPs-NH2纳米探针的水溶性、生物相容性明显改善,且细胞毒性较低,尺寸小于100 nm、分散均匀,并成功实现了其在组织和细胞成像（标定）中的应用。分别通过皮下注射和尾静脉注射NLPLNPs-NH2探针,进行NIR荧光活体成像,实现长达120分钟“免原位激发”NIR活体成像和120分钟的红光再激励活体发光成像。体外器官成像分析表明NLPLNPs-NH2探针主要分布在肝脏和脾脏。整体实验表明NLPLNPs具有低背景噪音、高灵敏和高信噪比等特性,是活体靶向成像的理想材料。
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