【摘 要】
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Deacon反应是一种低能耗、高效率、环境友好可解决大量副产氯化氢的有效途径,其中Ru基催化剂因其具有活性高、使用寿命长的优势,是目前唯一的氯化氢催化氧化制氯的商品化催化剂。但其昂贵的价格制约了该技术的应用推广,因此如何降低该催化剂的成本,仍是亟待解决的问题之一。本文以金红石型Ti O2载体为研究对象,通过引入金属离子对其进行改性,研究改性后的载体负载Ru O2对Deacon反应的影响,得到的主要
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Deacon反应是一种低能耗、高效率、环境友好可解决大量副产氯化氢的有效途径,其中Ru基催化剂因其具有活性高、使用寿命长的优势,是目前唯一的氯化氢催化氧化制氯的商品化催化剂。但其昂贵的价格制约了该技术的应用推广,因此如何降低该催化剂的成本,仍是亟待解决的问题之一。本文以金红石型Ti O2载体为研究对象,通过引入金属离子对其进行改性,研究改性后的载体负载Ru O2对Deacon反应的影响,得到的主要结果如下:其一,采用过量浸渍的方法成功将Ce4+掺杂到载体Ti O2中,Ce4+的引入改变了Ti O2的晶格参数;采用吸附过滤浸渍法负载活性成分Ru O2制得1.0 wt.%Ru O2/Ce-Ti O2催化剂。结果表明,当载体中Ce4+的掺杂量为0.5 wt.%时,1.0 wt.%Ru O2/Ce-Ti O2-0.5催化氧化HCl的活性最佳,其单位摩尔钌的Cl2产率高达108mol Cl2 min-1 mol Ru-1,相较于未掺杂的1.0 wt.%Ru O2/Ti O2催化剂,其HCl的转化率提高了22%。结合各项表征,掺杂Ce4+的Ti O2载体可以有效提高活性组分Ru O2的分散度,增强Ru O2与载体之间的相互作用,同时,Ce4+带来的氧空位会使得O2更容易吸附解离,进而提高其贫氧条件下催化氧化HCl的活性。其二,采用溶胶-凝胶的方法制备不同Nb负载量的Nb-Ti O2载体,而后采用吸附过滤浸渍法负载活性成分Ru O2制得1.0 wt.%Ru O2/Nb-Ti O2催化剂。当n（Nb/（Nb+Ti））的量为0.05时,其Cl2的时空收率为38.3 gCl2 g-1cat.h-1,相较于未掺杂的Ru O2/Ti O2催化剂,其HCl的转化率提高了15%。结合各项表征,适量的Nb的引入可以影响活性组分Ru O2的化学环境,提高催化剂的抗烧结能力,催化剂的性能也有所提高。通过金属离子的掺杂可以有效改变载体Ti O2的晶格参数,不仅可以影响负载活性组分Ru O2的分散度,提高其利用率,降低Ru O2的负载量,还可以增强Ru O2与载体之间的相互作用,提高催化剂的抗烧结能力。此外,掺杂离子带来的氧空位可能有利于O2的吸附解离,提高其贫氧条件下的催化性能。本论文制备的高活性低负载量的Ru基催化剂,很大程度上降低了Deacon反应的工业成本,为氯资源的高效回收利用提供了有利的科学依据和技术支撑。
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