【摘 要】
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氨是最重要的含氮化合物之一,其工业生产方法以高能耗的Haber-Bosch法为主,在生产过程中给环境带来严重的污染。光催化固氮技术以太阳光作为催化媒介,在常温、常压条件下就可将光能转化为化学能,是最具研究价值的新合成氨方法之一。然而目前光催化仍存在量子产率低、催化剂回收难度高、反应产物不可控等问题。为了提高光催化剂用于固氮时的效率,本文以提高半导体对太阳光的利用能力为研究切入点,并结合构筑活性位点
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氨是最重要的含氮化合物之一,其工业生产方法以高能耗的Haber-Bosch法为主,在生产过程中给环境带来严重的污染。光催化固氮技术以太阳光作为催化媒介,在常温、常压条件下就可将光能转化为化学能,是最具研究价值的新合成氨方法之一。然而目前光催化仍存在量子产率低、催化剂回收难度高、反应产物不可控等问题。为了提高光催化剂用于固氮时的效率,本文以提高半导体对太阳光的利用能力为研究切入点,并结合构筑活性位点、促进电荷分离等策略,开发了表面氧空位修饰的Bi2O2CO3微型纳米片和GO/Mo S2/Ag3PO4三元复合物两种固氮光催化剂。结合催化材料结构表征与性能测试结果,系统探究了催化剂的结构组成、光电性质以及固氮过程的反应机理。本文采用一步法合成了负载表面氧空位的Bi2O2CO3微型纳米片,成功将材料尺寸缩小到10 nm以下,降低了构造缺陷对环境条件的要求。还原剂的加入量能够对氧空位浓度进行连续调控,氧空位作为表面反应的活性位点,增大了Bi2O2CO3对N2的吸附和活化能力。实验结果表明在表面氧空位与微型纳米片结构的共同作用下,Bi2O2CO3对光能的利用率得到提高,实现了对N2的化学吸附,提高了表面反应的速率。在可见光照射下,改性后的Bi2O2CO3固氮速率可达到1175.78μmol·L-1·g-1·h-1,是Bi2O2CO3单体的10倍以上。本研究在提高光能利用率的基础上,以氧空位作为表面反应位点,在催化剂中成功构筑了供电子体系,能够通过化学吸附充分活化N2中的高能键,达到提高反应效率的目的,为光催化剂的绿色合成与精准设计调控提供了新的思路。在此基础上,通过两步法构建了GO/Mo S2/Ag3PO4三元复合材料,形成了带有“Z型”电荷传输的异质结结构。1T相Mo S2的类金属特性,使催化剂的吸光能力得到提高。GO作为Mo S2的生长模板,不仅增加了复合物的表面积,更赋予了三元体系快速疏导电子的能力。实验结果表明,得益于GO对电子的快速传输和异质结对电荷疏导的协同作用,在GO/Mo S2/Ag3PO4表面-界面处的光生电荷可以实现高效分离与迁移。在可见光照射下,其固氮产率可以达到350μmol·L-1·g-1·h-1,约为Mo S2与Ag3PO4单体的10倍。本部分着眼于异质结的构建和对电荷的疏导利用,为构建复合光催化剂内部的空间电荷分离体系提供了策略。
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