芳胺是工业上重要的有机化工产品和中间体,目前工业上制备芳胺主要采用催化加氢法,但是应用的贵金属催化剂导致工艺生产成本高,限制其推广应用,因此开发高效的非贵金属加氢催化剂具有重要的研究及应用价值。本论文在课题组前期的研究基础上,继续对Co-Zn-BMZIFs材料衍生的高活性氮掺杂碳包覆钴基双金属催化剂（Co-Zn@NC）稳定性能及催化硝基苯加氢反应动力学进行研究,同时通过设计氮掺杂Co-Zn-MOF-71衍生的Co-Zn@NC材料进一步讨论Zn金属及催化剂中Co-Nx加氢活性位点对提高催化剂活性的重要作用,并结合DFT理论计算对Co-Nx加氢活性位点进行了研究。本文首先基于2Co-1Zn-BMZIFs材料热解制备得到2Co-1Zn@NC-800催化剂,6次循环实验结果表明该催化剂具有良好的稳定性,对比循环前后催化剂表征分析结果,表明2Co-1Zn@NC-800催化剂具有稳定的物理结构,而暴露在催化剂表面上未被NC层包覆的Co单质流失是导致催化剂活性略有下降的主要原因。在消除了内外扩散和H2压力对反应的影响后,建立了2Co-1Zn@NC-800催化硝基苯加氢反应动力学模型。反应动力学实验结果及半衰期实验证实该催化反应属于一级反应,根据阿累尼乌斯方程计算得到第二步硝基苯转化步骤和第三步苯胺生成步骤的表观活化能分别为62.98 KJ/mol和68.71 KJ/mol。其次,通过设计制备氮掺杂Co-Zn-MOF-71材料并对其衍生的Co-Zn@NC催化硝基苯加氢开展研究。催化剂表征分析表明,N和Zn的引入不会改变MOF-71材料的晶体结构,适量N的引入可提高MOF-71材料的热稳定性能并形成Co-Nx结构;而Zn的引入导致材料的热稳定性变差。实验结果表明Co@NC相比Co@C具有更好的催化加氢活性,由此证实Co-Nx位点比Co单质位点具有更为优异的活化氢特性。引入Zn后催化剂活性变差,也反向验证了“Zn是通过提高材料的热稳定性能,改善活性金属的分散度,进而提高催化剂的催化活性”的研究结论。通过计算对比H2在Co@NC和Co@C模型上解离能发现,H2经过杂化解离为H+、H-,且Co@NC模型上H+比Co@C上的具有更多的电子稀缺性,说明氮的引入会影响整个电子环境,且各元素之间存在电子传输,有利于H2杂化解离。通过计算可知,在Co@NC模型上,H2的解离能和反应势垒分别为76.04 KJ/mol和1.197 e V,明显低于Co@C（140.77 KJ/mol和2.062 e V）,表明Co-Nx物种可以有效降低反应势垒,从而提高催化活性。对比动力学研究结论,确定反应第一步氢气解离步骤是Co-Zn@NC催化硝基苯加氢反应的速率决定步骤。