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锂硫电池因具有高的理论比容量和低的材料成本而逐渐受到人们重视,并被认为是最具发展潜力的二次电池之一。然而,单质硫和硫化锂低的导电性以及多硫化锂的流失行为会明显降低电池性能。针对上述问题,本论文从提高硫载体的导电性及多硫化锂束缚能力出发,通过氮掺杂、无机物修饰、引进功能性隔膜等手段设计了一系列高性能碳纤维基锂硫电池正极材料,并对其电化学性能和工作机理进行探讨。分别以棉纤维和聚苯胺作为碳源和氮源制备了三维氮掺杂碳材料(NCF),材料中碳纤维提供三维导电网络,氮掺杂赋予其极性,实现对多硫化锂的束缚。通过硫蒸气沉积的方式在铝箔上得到具有纳米结构的纯硫正极,纯硫正极的微纳结构有利于提升硫与电解液的接触面积,进而改善锂离子传输并提高硫利用率。纯硫正极与NCF叠加得到复合正极,充放电反应形成的多硫化锂可被NCF吸附,从而抑制了“穿梭效应”。当载硫量为3 mg cm-2时,复合正极在1C倍率下循环300次后的放电比容量可保持在534 mAh g-1,在2C大倍率下循环500次后的放电比容量为440 mAh g-1,容量保持率达97%。利用棉织物和CoS作为碳源和钻源,通过在惰性气氛中煅烧的方式制备了 CoO/Co修饰的三维多孔碳纤维材料(CoO/Co@PCF)。煅烧时,CoS首先和棉纤维中的氧源反应生成CoO,部分CoO被碳化后的棉纤维还原得到金属Co和表面被刻蚀的碳纤维。其中三维碳纤维作为导电介质提供电化学反应位点,碳纤维表面的刻蚀孔和CoO/Co分别对多硫化锂形成物理和化学束缚作用。作为正极材料载体时,CoO/Co@PCF显著提升了电池的倍率及循环性能。在3 mg cm-2的载硫量时,正极在1C倍率下循环300次后的放电比容量可保持为514 mAh g-1。在5.4 mg cm-2的高载硫情况下,正极在0.5C倍率下循环100次后的放电比容量可保持在508 mAhg-1,平均每次循环容量衰减率仅为0.075%。为解决碳纤维基含硫正极在充放电过程中活性物质利用率低及容量衰减快的问题,引入了既具有多硫化锂束缚能力,又具有导电性的功能化隔膜改性层对碳纤维基正极的电化学性能进行增强。功能性隔膜改性层中的β-MnO2纳米线通过化学键合作用牢固吸附多硫化锂,石墨烯片层通过物理阻隔作用抑制多硫化锂穿越隔膜。此外,隔膜改性层中的石墨烯可以充当正极的第二集流体,从而可以降低电池的内阻,提高活性物质的利用率。在使用该改性隔膜后,碳纤维基正极在不同充放电倍率下的放电比容量约为使用商用隔膜电池的2倍。当载硫量为3 mg cm-2时,正极在在1C倍率下循环500次后的放电比容量保持在530 mAh g-1,平均每次循环容量衰减率仅为0.051%。