大陆风化过程的Be、K同位素地球化学研究

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地球是目前已知唯一宜居的行星。早期研究认为长英质大陆风化消耗CO2的速率受气候控制,因此是调节地球气候和宜居性的恒温器,这似乎与新生代海水Be同位素记录相吻合,然而现代观测和其他风化指标的研究并不支持该观点。该矛盾即风化-碳循环领域著名的“Be同位素风化悖论”问题。此悖论问题产生的一个重要原因在于目前对表生Be循环的认识,尤其是Be元素在滨海区的行为的认识不准确,另一个原因则是已有风化指标均不能直接指示大陆硅酸盐风化过程,缺乏可靠的硅酸盐风化指标。为解决“Be同位素风化悖论”问题,并在新的硅酸盐风化指标上的探索中有所建树,本文从两方面出发,一方面,尝试建立更为准确的表生Be循环的地球化学数值模型(Be-LI2017模型),以推算海水10Be/~9Be比值如何响应大陆风化剥蚀速率的变化,并重新解译晚新生代海水10Be/~9Be记录,以求解决“Be同位素风化悖论”问题。另一方面,系统性地研究中国大河流域和典型花岗岩流域样品的K同位素组成,计算现代K循环通量和海水K同位素对大陆风化过程的敏感性,从而探索K同位素作为可靠的硅酸盐风化指标的可行性。本文得出的主要结论如下:1.通过模拟Be在化学风化过程和在滨海区的吸附沉积过程中的行为,本文建立了新的Be循环模型。该模型(Be-LI2017模型)能够重现现代大洋的10Be/~9Be比值,较之前人建立的模型,能更精确地描述表生Be循环。Be-LI2017模型的运算结果显示,当剥蚀速率高于20 t/km~2/yr时,剥蚀通量增加所释放的Be被河口吸附沉积作用的增强所抵消,使得海水10Be/~9Be对大陆剥蚀速率的变化不敏感。当剥蚀速率低于20 t/km~2/yr时,剥蚀速率增加时,由于物理剥蚀通量较小,吸附沉积作用的增强不能抵消Be风化速率的增加,海水10Be/~9Be比值与剥蚀速率呈现负相关关系。2.Be-LI2017模型对晚新生代海水10Be/~9Be记录的解译显示,由于海水记录的误差较大,模型输出的大陆剥蚀速率和风化速率的不确定性极大,其范围与其他风化剥蚀指标重建的风化剥蚀历史相吻合。这说明所有的指标都与长英质大陆风化的剥蚀和风化速率在晚新生代呈现上升趋势这一观点吻合。从而为“Be同位素风化悖论”问题提供了一种解决方案。这证实了长英质大陆风化总体上在造山运动过程中是气候变化的驱动者,故除了长英质大陆风化,必然还存在其他恒温器机制。此外,由于本文证明Be同位素指标对大陆风化剥蚀过程的变化不敏感,而现有的其他风化指标都存在一定的多解性,风化-碳循环领域急需探索新的可靠的风化指标。3.长江南京段全年样品的河水δ41K数据显示非汛期早期的河水δ41K变化为–0.40‰~–0.34‰,与全年平均δ41K(-0.41±0.07‰)接近。因此除了汛期早期,其他时期采集的样品应该可以代表河水全年平均组成。花岗岩小流域中,>75μm的粗颗粒河流沉积物的δ41K值变化为–0.68‰~–0.48‰,这与基岩的δ41K值相接近。相比而言,粘土矿物(<2μm河流沉积物)的δ41K值较低,其变化范围为–0.74‰~–0.58‰。河流沉积物的δ41K值均比花岗岩小流域中河水的δ41K值(-0.28‰~-0.03‰)要低。这说明在风化过程中,较重的K优先进入溶解质中,而次生的固体风化产物优先摄取较轻的K。通过各种计算方法对该过程K同位素的分馏值的估计显示,使用河水-粘土成对样品数据估算得到的K同位素分馏值为–0.55±0.29‰;使用批次分馏模型和瑞利分馏模型得到的K同位素分馏值分别为-0.91~-0.40‰和-0.79~-0.20‰。各种计算方法得到的分馏值比较接近。4.河流溶解质的δ41K与硅酸盐风化强度呈现负相关,因此它是流域硅酸盐风化的优良指标。据此,本文进一步探索以古海水δ41K作为新的风化指标的可能性。在δ41K和硅酸盐风化强度的回归函数的基础上,大陆河流的平均的K同位素比值可以通过全球风化强度输入现代大陆平均风化强度得到,估算结果显示大陆河流的平均的K同位素为-0.22±0.04‰。这为现代K循环通量估计提供了重要的新信息,结合蒙特卡洛运算,本文显著降低了现代K循环通量的误差。海洋热液输入的K通量和沉积物成岩过程摄取的K通量的分别被精确到5~15.8×1012g/yr和41~52×1012g/yr。同时,海洋沉积物成岩过程的K同位素分馏值被精确到-0.6~-0.3‰。在新的K循环通量数据的基础上,本文进一步计算了海水δ41K值如何影响大陆风化及其他K循环过程的变化。结果显示大陆风化的变化,尤其是造山运动所驱动的大陆风化的变化,能够显著地改变海水K同位素值,因此,古代海水K同位素值的记录能够作为示踪古代大陆风化过程的新指标。
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