铋基拓扑绝缘体和Cd3As2拓扑狄拉克半金属纳米结构的制备及其若干输运现象的研究

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包含拓扑绝缘体和拓扑狄拉克半金属在内的新型狄拉克材料是近年来电子材料科学领域和凝聚态研究领域的研究热点。以Bi2Se3为代表的三维拓扑绝缘体具有无能隙的拓扑表面态,并受到时间反演对称性的保护;而在以Cd3As2为代表的拓扑狄拉克半金属中,因其在动量空间中三个方向上都具有线性色散关系而被称为三维的石墨烯。在基础研究领域,狄拉克材料已经成为研究量子自旋霍尔效应、量子反常霍尔效应、Majorana费米子等一系列新奇物理现象的重要平台。同时新型狄拉克材料的良好的输运性能和自旋动量锁定的拓扑表面态使得此类材料在未来量子计算机和自旋电子学中具有潜在的应用价值。本论文以铋基第二代三维拓扑绝缘体和拓扑狄拉克半金属Cd3As2为研究对象,这两类新型狄拉克材料因其拓扑表面态而具有多种奇异性质。在实验中,拓扑绝缘体的表面态信号往往被体相的信号所掩盖,我们通过化学气相沉积法(CVD)制备拓扑绝缘体的介观样品,对拓扑表面态的性质开展研究。拓扑狄拉克半金属在三维样品中的性质已经被较为充分的研究,但在低尺度介观样品中,材料输运性质被研究得较少,我们改进原有的CVD方法制备出不同形貌的Cd3As2纳米结构,分析了其生长机理及输运性质。研究成果可以总结为以下四个方面:(1)制备出成分不同的铋基拓扑绝缘体纳米结构。我们利用CVD方法制备出 Bi2Se3、Bi2(TexSe1x-3、Bi2-xSbxTe3、Bi2-xSbxTeySe3-y 纳米线和纳米片样品,详细分析了其生长机理,并通过扫描电子显微镜、透射电镜等表征手段表征了材料的质量。同时还尝试使用不同方法对Bi2(TexSe1-x)3纳米线和Bi2-xSbxTe3纳米片进行磁性元素的掺杂,成分分析表明有少量的Fe和Cr元素被掺杂进去。(2)我们通过紫外光刻的微加工手段制备了一批Bi2Se3纳米线器件,研究其磁电阻输运性质。纳米线在垂直磁场下表现的弱反局域化效应来源于样品拓扑表面态和体相的共同作用;而其在平行磁场下表现的显著的AB效应仅与拓扑表面态有关,这为纳米线中表面态的存在提供了直接的证据。AB效应的观测与纳米线的尺寸密切相关,在100 nm宽的纳米线中,AB效应极为显著,而若纳米线的宽度增大到300nm以上,AB效应仍能被观测到但却不再显著,这表明Bi2Se3纳米线中相位相干长度在300 nm左右(1.8 K),这与分析弱反局域化得到的250 nm(2 K)的相位相干长度相一致。这一长度足以与纳米线的宽度相比拟,表明了 Bi2Se3纳米线的一维属性。(3)制备出不同形貌的Cd3As2纳米结构。我们对原有的CVD方法进行改进,制备出高质量的Cd3As2纳米结构,并实现了对纳米材料形貌的精确调控,同时详细分析了不同形貌样品的生长机理,提出了 Cd引导自催化的VLS生长机制。利用透射电镜、拉曼光谱、X射线衍射谱等表征手段确认了纳米结构的生长方向及晶体结构,纳米线和纳米带的生长方向均为[112],属于四方晶系体心结构(I41cd空间群)。(4)我们通过电子束光刻的方法制备了一批Cd3As2纳米线和纳米带器件并分析其磁电阻输运性质,证实了纳米材料因为尺寸减小而导致的体系的绝缘性,表明了纳米材料中与三维材料所不同的低载流子浓度和低迁移率特性。纳米线中的载流子浓度约为5.8×1017cm-3,低于块材样品一个量级以上。我们在纳米线和纳米带中均观测到了不饱和线性磁电阻,不同的是纳米线的线性磁电阻上叠加了 SdH振荡信号,而纳米带中并没有。此外,我们在若干纳米带中观测到了负磁阻现象,给出了外尔费米子手性反常的实验证据。
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