模拟胃肠液耦合吸附材料法测定场地多环芳烃生物可获得性研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:heimacom
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
土壤中的多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)通过多种途径进入人体,无意识的口腔摄入为主要途径之一。起初人们基于土壤污染物的总量进行风险评估,结果往往高估健康风险。而胃肠液中生物可获得性部分的污染物才有可能被机体吸收进入血液循环产生生物毒性,因此亟需基于生物可获得性对摄入PAHs污染土壤进行准确的人体健康风险评估。近年来,研究人员将体外胃肠模拟法用于土壤中疏水性有机污染物生物可获得性的测定,PBET(Physiologically-based extraction test)、CE-PBET(Colon extended PBET)、IVD(In Vitro Digestion Model)和DIN(the German-Deutsches Institut fur Normung method)是常用于测定PAHs生物可获得性的体外胃肠模拟法。尽管体外胃肠模拟法具有高效、经济和易操作等优点,但无法模拟人体肠道对疏水性有机污染物的动态吸收过程。研究人员将吸附材料添加到胃肠模拟液中,来维持土壤-胃肠模拟液之间的浓度梯度。Tenax、C18膜、有机硅胶、聚乙烯膜(polyethelyne,Poly-E)和聚甲醛树脂(polyoxymethylene,POM)都是较为常用的吸附材料。本文选择PBET、IVD和DIN方法与上述5种吸附材料进行耦合,进行吸附材料的筛选后测定场地土壤中7种PAHs(包括苯并[a]蒽、(?)、苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘、二苯并[a,h]蒽)的生物可获得性。将吸附材料应用于体外胃肠模拟液前需要通过动力学实验验证其吸附效率和吸附容量。首先,本文研究了3种体外胃肠模拟法与5种吸附材料耦合后的动力学,以及吸附材料添加量、PAHs疏水性对动力学的影响。结果表明DIN与2片有机硅胶(直径:47 mm,厚度:1.60 mm)耦合后动力学效果最佳,在116±2.00-155±6.00 min内能够吸附模拟肠液中的95.0%的PAHs,小于DIN方法中肠相阶段所需的6 h。其次,研究发现PAHs的疏水性越强,吸附速率越慢,在PBET和DIN方法耦合吸附材料的方法中,分别有3种(C18膜、有机硅胶、Poly-E)和2种(C18膜、有机硅胶)吸附材料吸附速率与PAHs的logkow呈显著负相关性(R~2介于0.60-0.88,p<0.05)。最后对吸附材料的可重复性进行了验证,结果表明有机硅胶在3次重复洗脱后没有显著性差异(p=0.976),且仍旧具备良好的吸附性能,达到平衡时可以吸附96.8%以上的PAHs。因此选用有机硅胶耦合DIN的方法测定污染土壤中PAHs的生物可获得性。本研究采集了7种PAHs场地土壤,∑7PAHs总浓度范围为35.6±3.74 mg/kg(7号土)-259±2.31 mg/kg(1号土)。在检测的7种致癌性PAHs中,每种场地土壤中主要以苯并[a]蒽和(?)为主,分别占∑7PAHs总量的23.0%-30.5%、27.8%-37.3%。为了评估有机硅胶对体外胃肠模拟法的改进程度,先采用未添加有机硅胶的DIN方法测定7种场地土壤中PAHs生物可获得性的范围为3.18±3.82%-46.9±4.27%。而耦合了有机硅胶的DIN方法测得的PAHs生物可获得性提升了2-5倍,范围为16.0±1.82%-90.5±2.89%。此外分析了吸附材料、土壤理化性质和PAHs的疏水性对生物可获得性的影响,多元线性回归分析结果表明添加吸附材料能显著提高DIN方法的生物可获得性(标准化回归系数Beta的绝对值为0.542,β=0.865)。总有机碳(TOC)和黑炭(BC)也是重要的两个影响因素,(|Beta|分别为0.253和0.260,β分别为-0.640和-0.197)其次,验证了有机硅胶耦合DIN方法测定场地土壤PAHs生物可获得性的稳定性,对1和7号土壤进行体外提取,重复三次结果表明:1号土壤中第1、3次测得的生物可获得性没有显著性差异(p=0.087),7号土壤中2、3次仅比第1次低10.0%和8.60%,且2、3次之间没有显著性差异(p=0.633),表明有机硅胶测定土壤中PAHs生物可获得性具有较好的可复用性。基于污染土壤生物可获得性可较为准确地对其进行风险管控。本文将基于总量、DIN方法和DIN耦合有机硅胶测定的生物可获得性进行风险评估。结果表明7种土壤中PAHs超过了可接受致癌风险(ACR)的比例分别为46.9%、8.16%和30.6%。土壤风险控制值的范围分别为:0.06-128、0.29-657、0.15-207 mg/kg,由于DIN耦合有机硅胶能够模拟人体肠道对PAHs的动态吸收过程,进行的风险评估可能更为可靠,因此对于本研究中污染土壤中7种致癌PAHs的风险管控,控制在0.15-207 mg/kg即认为可能不会对人体造成健康危害。基于体外胃肠模拟法耦合吸附材料的方法能够避免基于总量导致高估健康风险,也能避免基于体外胃肠模拟法测定的生物可获得性导致低估了健康风险。
其他文献
含金属-金属键的配合物由于其独特的结构、多金属之间的协同效应等性质,在增进我们对化学键成键本质的理解和开发新型催化剂等方面都具有重要研究意义。在过去几十年中,人们对金属-金属键的研究主要集中于d区过渡金属,而对于f区金属-金属键的研究较少。本文主要开展含稀土金属(RE)-金属键配合物的合成和表征工作,并对稀土金属有机领域的其他前沿课题进行初步尝试。第一章为绪论,针对本论文的主要研究内容,综述了稀土
人类大脑是一个极端复杂的结构,不仅拥有近千亿个神经元,并包含多种神经元类型。不同类型神经元拥有不同生物学特性,并且执行不同功能。然而它们在脑中分布相互混合、形态交错、分子表达多重复杂,彼此难以区分,这对于脑科学研究是一个巨大的挑战。对特定类型神经元的精准标记是解析复杂脑结构和脑功能的必要前提。然而,依赖Cre-driver转基因小鼠的传统标记方法往往只能标记出表达相应基因型的神经元群,而对该类神经
目的 探讨护理专案在防范脑性瘫痪患儿住院期间不良事件中的实施效果,为提升脑瘫患儿住院安全管理质量提供参考。方法 在分析我院脑瘫患儿住院期间不良事件发生情况的基础上实施护理专案管理,具体措施包括:针对患儿及家长开展全程、全方位的健康宣教,开展病区护士及康复治疗师培训,把好病区患儿安全管理“七道关口”,以及确保护理专案组成员对核心制度的执行力。比较专案护理实施前(2017 年 1 月至 2018 年
松辽盆地德惠断陷是区域重要的油气勘探目标,发育碎屑岩和火山岩两类储层,储层形成机理不清楚,限制了勘探部署。本文对这两类储层的岩石学特征、物性特征及其影响因素进行了研究。德惠断陷碎屑岩储集性能中等,除边缘区外,粉-细砂岩、砂砾岩占比约为30%。强烈的成岩作用严重降低孔隙,导致研究区碎屑岩储层的储集性能变差。相比而言,表生成岩作用对储层储集性能起改善作用,但次生孔隙的增量低于成岩作用导致的原生孔隙减量
学位
学位
流体在自然界中无处不在,对地球圈层内的物质循环和关键金属元素的活化和富集有着重要影响。对流体中组分的地球化学行为及热动力学性质的认识是研究热液成矿过程的基础。随着新能源汽车和移动设备的兴起,锂金属逐渐成为一种关乎国家未来发展的战略金属。近年来,越来越多的研究指出锂矿化与热液成矿过程密切相关。热液流体中富含的阴离子配体对于地质体中金属元素的萃取,迁移和富集过程至关重要。传统地球化学实验很难获取流体组
湖泊富营养化带来的蓝藻水华问题,是当下湖泊生态治理重点。太湖和巢湖是我国典型的两大富营养化淡水湖泊,其蓝藻水华暴发机制也是很多相关学者研究的重难点,其中包括从水温、营养盐、水力工程等角度探究其成因,但目前仍没有完全阐明。蓝藻群体附生细菌是蓝藻水华发生发展中必不可少的物质循环者、能量转化者和信息传递者,与蓝藻关系密切。因此,深入认识蓝藻群体附生细菌群落结构组成的稳定性和动态变化,对理解蓝藻-细菌相互
邻苯二甲酸二丁酯(Di-n-butyl phthalate,DBP)是聚氯乙烯塑料中最常用的增塑剂,也是一种典型的环境内分泌干扰物,可以穿过胎盘屏障导致胚胎期的暴露,影响神经系统和生殖系统的发育。DBP入血之前经过胃和小肠代谢为邻苯二甲酸单丁酯(mono-n-butyl phthalate,MBP),MBP是DBP暴露后引起不良反应的主要活性物质。胚胎期DBP暴露与男性生殖和发育异常密切相关,然而
学位