【摘 要】
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近年来广东省空气质量取得积极进展,截至2019年,广东省环境空气质量已连续5年实现整体达标,PM2.5的年均浓度从2013年的47μg·m-3降至2019年的27μg·m-3,在全国处于领先水平。珠三角地区O3浓度不降反升,自2005年以来呈现震荡上升趋势,O3污染逐渐成为影响珠三角地区空气质量达标的首要污染物,特别是在秋季O3污染问题最为严重。PM2.5和O3污染是彼此关联的大气二次污染问题,V
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近年来广东省空气质量取得积极进展,截至2019年,广东省环境空气质量已连续5年实现整体达标,PM2.5的年均浓度从2013年的47μg·m-3降至2019年的27μg·m-3,在全国处于领先水平。珠三角地区O3浓度不降反升,自2005年以来呈现震荡上升趋势,O3污染逐渐成为影响珠三角地区空气质量达标的首要污染物,特别是在秋季O3污染问题最为严重。PM2.5和O3污染是彼此关联的大气二次污染问题,VOCs和NOx同时是PM2.5和O3形成的重要前体物,推进VOCs和NOx协同减排,加强PM2.5和O3协同控制是当前的重要任务。目前已有研究表明,降低PM2.5的浓度可能会加剧O3污染形势,高O3浓度也导致PM2.5的快速生成。因此,需要进一步探讨O3污染与颗粒物之间的关联,分析高浓度O3下PM2.5的可能形成原因,以期为珠三角区域PM2.5和O3的协同控制提供数据支撑。本论文主要利用单颗粒气溶胶质谱仪并结合其它仪器,综合分析了广东省大气超级监测站2018和2019近两年环境空气质量状况,重点探讨了 10月份高浓度O3环境下颗粒物的理化特征,主要结论如下:1)鹤山市2018和2019年首要污染物都为O3和PM2.5,且以O3为首要污染物天数远多于PM2.5。2018年首要污染物天数占比分别为44.9%(102天)和35.7%(81天),2019年分别为48%(94天)和28.4%(55天)。10月份污染较严重且主要为O3污染,2018年10月O3平均浓度为200μg·m-3,PM2.5平均浓度为50μg·m-3,2019年10月O3平均浓度为184μg·m-3,PM2.5平均浓度为40μg·m-3,说明珠三角地区高浓度O3对PM2.5的生成有一定影响。2)高浓度O3时段大气细颗粒物以二次老化颗粒物为主,包括Sec、OC-aged和ECOC-aged颗粒,且Sec颗粒的浓度显著高于低浓度O3时段。2018年主要颗粒物类别是EC-aged、Sec和OC-aged颗粒,2019年主要颗粒物类别是EC-aged、Sec和ECOC-aged颗粒,这3类占比均达到总体颗粒物的80%以上。2018年高浓度O3时段EC-aged颗粒占比32.1%低于低浓度O3时段44.1%,Sec颗粒占比37.1%高于低浓度O3时段27.8%,OC-aged颗粒占比13.5%高于低浓度O3时段10.4%。2019年EC-aged颗粒数浓度(55.6%)高于2018年高浓度O3时段(32.1%),Sec颗粒数浓度(24%)低于2018年高浓度O3时段(37.1%),OC-aged颗粒数浓度(3.8%)低于2018年高浓度O3时段(13.5%),ECOC-aged颗粒数浓度(9.8%)略高于2018年高浓度O3时段(9.3%)。除EC-aged颗粒外主要颗粒物的浓度变化趋势与当年对应O3浓度的变化趋势相似,说明对Sec、OC-aged和ECOC-aged颗粒的形成与高浓度O3相关。3)高浓度O3时段单颗粒中二次有机气溶胶的含量显著增加。高浓度O3时段二次颗粒物中含硝酸盐颗粒占比高于硫酸盐颗粒的占比,表明光化学反应对硝酸盐生成和老化的影响大于硫酸盐。另外,通过对含59CH3CO2-颗粒和73C2HO3-颗粒数浓度变化再结合对OC、SOC质量浓度的定量分析,发现含有二次有机物的单颗粒数浓度与二次有机碳的质量浓度昼夜变化特征一致,浓度峰值出现在17:00-20:00之间,比臭氧浓度峰值滞后几个小时,表明高浓度臭氧环境下有机前体物的光化学反应对二次有机气溶胶的生成有重要贡献。综上,鹤山市O3污染相对严重,高浓度O3环境下PM2.5中二次颗粒物生成较多且会促进二次有机颗粒物形成。
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