脯氨酸固载催化剂的制备、表征及其在不对称Mannich反应中的应用

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huayuaneee
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本论文分为两部分,第一部分为脯氨酸固载SBA-15介孔分子筛的合成、表征及其在不对称Mannich反应中的应用。以4-羟基-L-脯氨酸为原料合成了脯氨酸衍生物,并将其固载于介孔SBA-15分子筛上制备了Pro/SBA-15催化剂。用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜、红外光谱和DG-DTG等手段对Pro/SBA-15催化剂进行了表征,并考察了催化剂在不对称Mannich反应中的催化性能。结果表明,固载脯氨酸不影响SBA-15的有序介孔结构,只是其孔径、孔体积和BET比表面积有所减小,在不对称Mannich反应中具有较高的催化活性和对映选择性。与均相催化相比,在同样催化量的条件下以对硝基苯甲醛为反应物时可得到较高的分离收率(80%)和中等的对映选择性(ee=60%)。催化剂通过简单分离可重复使用4次以上,其催化性能基本保持不变。第二部分初步探索了脯氨酸固载FDU介孔酚醛树脂的合成。设计尝试了四条不同的路线将4-羟基-L-脯氨酸的衍生物固载到FDU介孔酚醛树脂上。用X射线衍射、N2吸附-脱附等手段对利用路线二制备的Pro/FDU催化剂(Cat-2)进行了表征,并对催化剂在不对称Mannich反应中的应用进行了初步研究。结果表明,虽然产物的分离收率与Pro/SBA-15催化反应的分离收率相当,但是对映选择性不是很好,在催化剂的合成方面还需要做进一步的深入研究。
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