【摘 要】
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挥发性有机化合物（VOCs）能够影响空气质量和气候变化,其大气转化与二次有机气溶胶（SOA）、有毒空气污染物和臭氧（O3）的形成息息相关。其中,植物源挥发性有机化合物（BVOCs）占VOCs总年排放量的90%,目前在大气环境中已经检测的种类超过1700种,包括异戊二烯、萜烯、含氮有机化合物等。揭示BVOCs的大气化学转化行为及其对SOA形成的贡献是目前大气化学研究的热点和难点问题。本论文采用量子化
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挥发性有机化合物（VOCs）能够影响空气质量和气候变化,其大气转化与二次有机气溶胶（SOA）、有毒空气污染物和臭氧（O3）的形成息息相关。其中,植物源挥发性有机化合物（BVOCs）占VOCs总年排放量的90%,目前在大气环境中已经检测的种类超过1700种,包括异戊二烯、萜烯、含氮有机化合物等。揭示BVOCs的大气化学转化行为及其对SOA形成的贡献是目前大气化学研究的热点和难点问题。本论文采用量子化学计算与微观动力学模拟相结合的方法,研究吲哚和α-蒎烯两种典型BVOCs的大气氧化机制及动力学,评价其对高度氧化的多官能团有机化合物（HOMs）和SOA生成的贡献。研究内容及结果如下:（1）揭示了·OH和·Cl引发吲哚的大气氧化机制及动力学。吲哚是一种具有多官能团的含氮杂环BVOCs,在春季开花阶段,大气环境中的吲哚浓度可达1～3 ppb。基于CBS-QB3//M062X/6-31+G（d,p）方法与微观动力学模拟相结合的方法,计算发现·OH与吲哚反应以加成反应为主,而·Cl与吲哚既能发生加成反应,又能发生氢夺取反应。与前人报道含氮VOCs的大气氧化机理不同,在200 ppt NO和50 ppt HO2·条件下,·OH和·Cl与吲哚反应生成的重要中间体与O2反应生成的过氧自由基主要与NO和HO2·反应生成有机硝酸盐、氢过氧化物和烷氧自由基,但不会生成HOMs、亚胺或致癌性的亚硝胺。更重要的是,该研究发现尽管·Cl能够夺取吲哚-NH-基团上的H原子形成N中心自由基,但其后续转化不能生成致癌性的亚硝胺,表明与NHx（x=1,2）基团相连的官能团会对含氮VOCs的大气归趋产生影响。研究结果有助于全面认识含氮VOCs的归趋与环境影响。（2）阐明了·Cl引发α-蒎烯的大气氧化机制及动力学。α-蒎烯是大气中含量最丰富的单萜烯类BVOCs,年排放量约为52 Tg y-1。基于量子化学计算与微观动力学模拟相结合的方法,研究了·Cl与α-蒎烯的引发反应以及引发反应生成的主要α-蒎烯自由基的后续转化机制与动力学。研究发现,·Cl反式加成到α-蒎烯的C2位置生成加成中间体IM1-9-a是最可行的反应途径。在298 K和1 atm下,计算得到·Cl与α-蒎烯的反应速率常数(k Cl)为3.1×10-10 cm~3 molecule-1 s-1,与kCl的实验值（4.6±1.3）×10-10 cm~3 molecule-1 s-1一致。生成的IM1-9-a进一步与O2反应生成过氧自由基IM3-1-a,在100 ppt NO和50 ppt HO2·条件下,IM3-1-a后续主要与NO和HO2·反应生成有机硝酸酯、氢过氧化物和烷氧自由基。生成的闭壳层产物与母体α-蒎烯相比具有较高的O:C比,可能具有较低的蒸气压,进而贡献二次有机气溶胶。研究结果为全面评价α-蒎烯的大气化学反应对大气质量的影响提供理论支撑。综上,本研究采用量子化学计算与微观动力学模拟相结合的方法,阐明了吲哚和α-蒎烯两种典型BVOCs的大气氧化机制及动力学,评价了其生成SOA及HOMs的潜力。研究结果有助于深入理解BVOCs的行为及环境影响。
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