【摘 要】
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世界制造业整体发展迅猛带来的巨大能源消耗及严重的化工污染问题,使人们迫切需要开发绿色能源和高效清洁的发电技术。氢气是一种理想的燃料,而电催化水解已经被广泛认为是一种制备氢气的有效途径。阳极氧化作为电解水的关键半反应,受到高度迟缓的反应动力学的限制,因此必须设计合理的水氧化催化剂（Water Oxidation Catalyst,WOCs）来降低过电位,并提高效率。到目前为止,虽然Ir O2和Ru
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世界制造业整体发展迅猛带来的巨大能源消耗及严重的化工污染问题,使人们迫切需要开发绿色能源和高效清洁的发电技术。氢气是一种理想的燃料,而电催化水解已经被广泛认为是一种制备氢气的有效途径。阳极氧化作为电解水的关键半反应,受到高度迟缓的反应动力学的限制,因此必须设计合理的水氧化催化剂（Water Oxidation Catalyst,WOCs）来降低过电位,并提高效率。到目前为止,虽然Ir O2和Ru O2是最普遍的商业型析氧反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）催化剂,却囿于其可开采量少、成本高居不下的限制而无法广泛使用。因此,设计基于非贵金属元素的高效、稳定的WOCs是通过电催化的方式实现电解水的关键问题。钴因其卓越的电化学水氧化催化特性,被认为是一种极有前景的过渡金属,目前钴基复合材料已被普遍用于OER催化剂。本文以镍泡沫（NF）为基底,合成了Co基相关的衍生材料,采用水热法引入低成本的非贵金属Ni、Fe来提高催化活性,降低过电位,并研究了其微观结构和1.0 M氢氧化钾（KOH）溶液下的电催化OER性能。具体研究内容与结果如下:（1）采用两步水热法先合成Co基前驱体,再以硫代乙酰胺（Thioacetamide,TAA）为硫源硫化,得到NF负载的三维草状硫化钴-硫化镍（CoxSy-NixSy/NF）复合材料。在1.0 M KOH碱性环境中,达到10 m A/cm~2的电流密度,所需的析氧过电位为275 m V。（2）水热法初步合成Co（OH）2/NF前驱体,然后退火处理得到四氧化三钴（Co3O4）,再引入钴镍层状双氢氧化物（Co Ni-LDH）,制备得到三维Co3O4@Co Ni-LDH/NF核壳纳米片结构复合材料。在1.0 M KOH碱性环境中,电流密度上升至10 m A/cm~2,仅需288 m V的析氧过电位。（3）以NF为基底,一步水热法合成了在NF上原位生长的钴基金属有机框架（Co-MOF）阵列,研究了MOF型自支撑催化剂与MOF型粉末催化剂的差异。随后,本文利用一步水热法引入Fe离子掺杂,制备Co Fe-MOF/NF材料,改变引入比例来影响其微观形貌和结构,以此来提升材料的水氧化活性。对电化学性能进行测试,发现在投放量n铁盐:n钴盐=3:1的情况下,显现出最卓越的OER性能,仅需218 m V的析氧过电位,电流密度便达到10 m A/cm~2,同时具有优异的化学稳定性。
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