【摘 要】
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对二甲苯简称PX,是一种重要的基本有机化工原料,是聚酯产业的源头。利用甲苯与甲醇烷基化高选择性制备对二甲苯工艺是一条经济高效的生产路径。但普通ZSM-5催化剂外表面的酸
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对二甲苯简称PX,是一种重要的基本有机化工原料,是聚酯产业的源头。利用甲苯与甲醇烷基化高选择性制备对二甲苯工艺是一条经济高效的生产路径。但普通ZSM-5催化剂外表面的酸中心会造成对二甲苯的异构化,从而降低选择性。本论文通过在ZSM-5分子筛外包覆不具有酸性的Silicate-1壳层,制备核壳结构催化剂,以提高对二甲苯的选择性。具体的研究内容如下:小晶粒Pt@ZSM-5@S-1核壳结构的制备:通过原位合成的方式将Pt引入晶粒大小为200nm的ZSM-5中,TEM显示Pt颗粒分散良好,以Pt@ZSM-5母体为核,二次外延生长Silicate-1壳层,考察了催化剂不同包覆量的影响。经反应评价发现,包覆量增加,对二甲苯的选择性明显提高,甲苯的转化率略有降低,其中Pt@ZSM-5@3S-1反应性能最优,甲苯转化率为10.9%,对二甲苯选择性为73.5%;加氢金属Pt的存在,有效地降低了积碳前驱体乙烯、丙烯的含量,提高了稳定性,30h反应评价的积碳量为Pt@ZSM-5的60.92%,此方法有效地提高了催化剂的选择性和稳定性。大晶粒ZSM-5@S-1核壳结构的制备:首先通过在合成体系中调节晶种含量,获得只有晶粒大小不同的分子筛催化剂,随着晶粒增大,扩散孔道延长,甲苯的转化率降低,对二甲苯的选择性提高,优选长度为20μm的大晶粒Z5-5为母体进行二次外延生长,制备大晶粒核壳结构催化剂。并对二次包覆条件进行优化,调节包覆量,壳核比1为最佳量;调节晶化液的水硅比,H2O/SiO2=150为最佳量;调节外延壳层不同的CTAB引入量,在CTAB/SiO2=0.01为最佳的引入量。
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