功能化石墨烯复合材料的电化学行为研究及其在活体中信息分子的实时检测

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:aspxcss
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
石墨烯是单层碳原子厚度的碳材料,是继碳纳米管之后科学界发现的最重要的碳材料。石墨烯具备卓越的电学和光学性能,且机械和热学优良性能突出,迅速成为21世纪最重要的纳米材料之一。它的出现及快速发展,为药物释放、纳电子器件、超级电容器和储氢等领域提供了巨大的机遇。同时,石墨烯超快速的电子迁移率、超大的比表面积、优良的材料兼容性,为石墨烯在电化学传感方面的广泛应用创造了广阔的空间。遗憾的是,纯石墨烯之间存在非常强劲的范德华力,容易发生团聚堆积,形成堆积石墨烯。堆积石墨烯的各方面性能大大下降,阻碍了石墨烯前进发展的道路。不过,石墨烯兼容性良好,因此,科学家们在石墨烯表面嫁接各种功能化单体,设计了多种多样的功能化石墨烯。例如,在石墨烯表面修饰亲水性的功能基团,可以防止石墨烯之间的团聚,改善石墨烯的水分散性。在石墨烯表面修饰各种纳米材料,可以发挥各材料之间的性能协同性,为其在其它领域的应用打开一扇新的大门。在石墨烯表面修饰识别单元,可以联系材料与分析学科之间的优势,拓展交叉学科之间的有机结合。为了设计高效的电化学分析平台,我们将功能化石墨烯的卓越电学性能与特定的识别单元合理组装,以实现多种生物信息分子的灵敏监测。目前,采用电化学分析平台分析生物信息分子主要采用的是传统的离线平台。即将生物处死取脑切片培养或者匀浆后,收集样品,在平台上分析检测。通过这样分析的样品是单一的、静止的、片面的,难以实现生物信息分子从源头上的直接检测。微渗析活体取样技术历史悠久,可以在不干扰动物正常生命活动的前提下,实现信息分子样品的实时、在线、连续采集。然而,样品体积小,易变质等缺点限制了它的普遍使用。本文中,我们通过设计高效的功能化石墨烯电化学平台,与微渗析活体取样技术联角,可以实现生物信息分子实时、在线、连续的分析,监测生物信息分子源头上的直接变化。本论文分为五个部分,具体内容如下:第一章绪论本章主要介绍了石墨烯的兴起、功能化及其功能化石墨烯在电化学传感中的广泛应用,微渗析活体取样技术的概括及其与电化学分析平台的联用,着重介绍了石墨烯的功能化及其功能化石墨烯构建的电化学分析平台应用。第二章石墨烯/g-C3N4层状复合材料的制备及其电催化行为的研究本工作中,我们将g-C3N4的催化特性和石墨烯的高导电性能有机的结合,设计了石墨烯/g-C3N4 (G-g-C3N4)新型复合材料。同时,G-g-C3N4复合材料在氧化还原体系中的电化学行为显示G-g-C3N4的电子传递速率较石墨烯均有明显地改善。通过G-g-C3N4复合材料分别对还原型生物分子(尿酸、去甲肾上腺素、酪氨酸、色氨酸、对乙酰氨基酚和芦丁)和氧化型生物分子(H202和02)的电催化活性研究,我们发现了适量的g-C3N4负载于石墨烯的表面能有效的改善材料的电子转移速率,最大限度的发挥材料之间的协同效应。这归根于复合材料独特的电子层结构,石墨烯与g-C3N4之间能很好地发挥协同作用,而且,在材料构筑过程中,G-g-C3N4对石墨烯的高温还原具备一定的模板效应。第三章贵金属掺杂石墨烯/氧化锌复合材料的制备及其电催化行为的研究本文利用石墨烯具备传递和储存电子的能力,通过光化学还原法合成了几种不同的贵金属(Ag, Pd, Au, Pt)负载于石墨烯表面。本文利用紫外光激发ZnO中的电子和空穴对发生分离,自由电子储存于石墨烯中。贵金属离子加入后,捕捉自由电子发生还原反应,形成相应的贵金属颗粒。根据贵金属的尺寸和分布,我们将它们分为两类:Pd&Pt和Ag&Au。同时,我们考查了这几种复合材料对H202的电催化活性,发现Pd和Pt复合材料由于颗粒较小,分布较均匀,表现出更为突出的电催化行为。第四章GS/ZnO/Pd双通道电化学系统的研究及其对自由移动大鼠脑内葡萄糖与乳酸水平的同时测定本工作中,我们从前面研究的基础上,挑选了电化学活性最优的Pd复合材料(GS/ZnO@Pd).利用该复合材料优良的电催化性能,结合两种识别单元(葡萄糖氧化酶和乳酸氧化酶)构筑了双通道电化学传感器。我们通过该双通道传感器与微渗析活体取样联用,构建了葡萄糖和乳酸同时在线检测的平台。结果表明,该分析平台对葡萄糖和L-乳酸可以实现高灵敏、高选择性的检测。因此,我们将它应用于监测自由移动大鼠脑内纹状体区的葡萄糖和L-乳酸水平,结果表明,葡萄糖和乳酸水平分别为0.323±0.021 mM and 0.501 mM±0.057 mM(mean± s.d.,n=3)。第五章功能化石墨烯修饰电化学传感的构筑及其对大鼠纹状体中葡萄糖在线检测的研究本工作中,我们首先用共价健合的方法分别制备了氨基离子液体功能化的石墨烯(IL-RGO)与磺酸基功能化(S-RGO)的石墨烯,分别使石墨烯的表面带上正负电荷。我们通过层层组装技术实现了功能化石墨烯的自组装,达到了复合材料{IL-RGO/S-RGO}n的可控合成。采用H202为探针,我们进一步优化了复合材料的层数,自组装葡萄糖氧化酶后,构筑了葡萄糖电化学传感器。与微渗析活体取样技术联用,我们构建了葡萄糖实时、在线、连续检测的可靠平台。该平台实现了对大鼠正常状态下及其腹腔注射30μL胰岛素刺激状态下的葡萄糖水平的实时、在线、连续的监测。结果表明,正常状态下葡萄糖水平为0.376±0.028 mM(mean±s.d.,n=3),胰岛素刺激下,葡萄糖水平(30 min)有所下降,下降幅度为52.75±8.6%(mean±s.d.,n=3)。
其他文献
新经济史学派对工业革命的研究杨豫,舒小昀编译阿诺德·汤因比发表《工业革命演讲集》一个多世纪以来,各派历史学家都认为:工业革命是人类历史的一个分界点,是一场改变人类生活方
<正>一、网络游戏广告的诞生从起初的叫卖式广告到如今的媒介广告、楼体广告等,广告的发展经历了很长一段时间。对于广播、电视、报纸等传统媒介广告,受众很大程度上几乎是视
<正>针对这个设计,我想说三个问题:第一,充分肯定本设计以及设计理念1.目标具体,可能实现。从教学目标的设定可以看出,卢老师并不像很多教师那样,按照所谓新课程的"三维目标"
Pin1(Protein interaction with NIMA1)是1996年发现的一种新的肽脯氨酰顺反异构酶(PPIase)。汉特异性的催化磷酸化的丝/苏-脯氨酸基序列发生异构。这种磷酸化依赖的的异构化
材料界面处的反射损耗普遍存在于光子和光电子器件中,严重影响着器件的光电(或电光)转换效率。表面二维纳米增透结构,特别是光子晶体结构和亚波长结构,可以极大地改善界面处
官产学研是面向复杂技术的更高水平的产学研实践的服务与创新模式。阐述了官产学研合作促智能电网产业发展的意义,对近年我国大学参与的智能电网官产学研合作实践作了简要概
<正> 土地是人们赖以生存的最基本要素之一。无论何人,无论从事何种工作,都必须也只能“脚踏实地”。我国人口众多,人均占有的土地面积和耕地面积都远远低于世界平均数。可是
本文对近年来,尤其是《民事诉讼法》修订增加公益诉讼制度之后,全省法院审理的公益诉讼案件进行整理分析,深入了解案件办理情况和问题。查找省内外和国内外有关公益诉讼的案
在康德的《道德形而上学基础》一著中,他试图为道德形而上学奠基,从而为道德命令的实施提供理论基础。在这一形而上学理论体系推演中,包括三个主要的理论环节,即从普通的道德
集成电路采用半导体集成工艺,把二极管、三极管、电阻、电容及导线集中制作在一块半导体基片上,组成管体一路,再用塑料或陶瓷封装,制成集成电路。与分立元件电路相比,集成电