【摘 要】
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在太阳光的照射下,半导体光催化剂能够将苯甲醇选择性氧化为苯甲醛。铜铁矿结构过渡金属氧化物CuFeO2具有带隙窄、稳定性高、组成元素含量丰富等特点,被认为是一种具有潜力的光催化剂。然而,CuFeO2材料中光生空穴与电子的复合几率较高,限制了其性能的提升。本文通过构建基于CuFeO2的异质结,提高光生电荷的分离效率,抑制光生电荷的复合,提高光催化氧化苯甲醇的选择性和转化率。本文的主要内容如下:（1）利
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号:22102140）； 江苏省自然科学基金（编号:BK20211602）；
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在太阳光的照射下,半导体光催化剂能够将苯甲醇选择性氧化为苯甲醛。铜铁矿结构过渡金属氧化物CuFeO2具有带隙窄、稳定性高、组成元素含量丰富等特点,被认为是一种具有潜力的光催化剂。然而,CuFeO2材料中光生空穴与电子的复合几率较高,限制了其性能的提升。本文通过构建基于CuFeO2的异质结,提高光生电荷的分离效率,抑制光生电荷的复合,提高光催化氧化苯甲醇的选择性和转化率。本文的主要内容如下:（1）利用简单的水热法在六边形CuFeO2纳米薄片上负载ZIF-67颗粒,制备了CuFeO2/ZIF-67异质结,光电流密度由3.97 μA·cm-2增大到7.37 μA·cm-2,交流阻抗谱中半圆半径显著减小,证明光生电荷分离效率提高。CuFeO2/ZIF-67异质结光催化氧化苯甲醛的转化率由30.2%提升至71.61%。利用荧光显微镜成像方法,发现光生电子-空穴分布在CuFeO2/ZIF-67异质结的不同位点,即光生电子分布在CuFeO2,光生空穴分布在ZIF-67上。光生空穴在表面ZIF-67粒子上的积累,有利于光催化氧化苯甲醇转化。（2）为进一步提升异质结的接触面积,在0D/2DCuFeO2/ZIF-67异质结基础上,制备了 2D/2D CuFeO2/Co-LDH异质结。Co-LDH与CuFeO2复合后形成2D/2D异质结后,光电流由3.90μA·cm-2增大到6.07μA·cm-2,达到纯CuFeO2的1.5倍,同时交流阻抗谱中半圆半径显著减小,证明光生电荷分离效率提高,能带结构表明光生电子从Co-LDH转移到CuFeO2。通过调控Co（NO3）2·6H2O的量,最终发现CuFeO2/Co-LDH-3异质结体现了最高的苯甲醇选择性氧化能力,转化率和选择性分别为84.33%和98.48%,经过四次连续的光催化苯甲醇选择性氧化循环后,转化率保持在原来的91.3%,表明其具有良好的催化稳定性。（3）为了进一步增强CuFeO2/Co-LDH异质结中光生空穴由CuFeO2向Co-LDH的转移效率,采用超声辅助方法制备了 CuFeO2/Co-LDH-Ni异质结,通过Ni掺杂,降低了 Co-LDH的带隙,同时调控了 Co-LDH内Co元素的价态,CoⅢ/（CoⅢ+CoⅡ）的占比从35.44%提高到49.08%,晶格氧相对于总氧量占比从20.28%提高到38.48%。光电流密度从掺杂前的3 μA·cm-2提高到13.66 μA·cm-2,是掺杂前的4.5倍,同时交流阻抗谱中半圆半径显著减小,证明光生电荷分离效率进一步提高。光催化苯甲醇氧化的转化率和选择性分别为86.30%和99%。
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