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本文通过把线板式介质阻挡放电(DBD)反应器与自制的发泡镍金属氧化物催化剂相结合,在有无水汽条件下,以甲苯作为污染物进行低温等离子体-催化降解实验,对反应前后的甲苯浓度、反应后生成的CO、CO<,2>以及O<,3>进行定量分析,并对低温等离子体催化体系中加入水汽之后产生的羟基自由基进行了探测。实验结果表明:
(1)随着水汽的增大,甲苯的降解率先升高后降低,当水汽含量为0.2%时降解率最佳。这是因为,湿度高时,更多水分子与高能电子碰撞,产生羟基自由基,从而去除效率较高。然而因为水的电负性,湿度增加,限制了电子的能量,导致活性物种的减少。因而,在反应中要适当控制湿度。水汽的加入会减少副产物CO和O<,3>的生成,提高反应中CO<,2>相对于CO的选择性;不管为何种背景气体,水汽的存在均可提高反应CO<,2>相对于CO的选择性。
(2)催化剂加入之后甲苯的降解率明显提高。加入水汽后,甲苯的降解率开始降低,且随着水汽含量的增加而下降,这是因为过多的水汽将覆盖于催化剂的表面,导致催化反应活性的降低,从而使得甲苯的去除效率降低,但反应副产物CO和O<,3>都能够得到抑制,提高了反应中CO<,2>相对于CO的选择性。通过对钴催化剂存在时,高纯氮气氛中加入0.2%水后甲苯的降解研究发现,水汽加入之后产生的羟基自由基能够起到氧化作用,促进甲苯的降解。在不同的水汽条件下,通过对比不同等离子体催化反应器中甲苯的降解效果可以得出,钴催化剂对污染物的降解性能要优于铁催化剂,但从抑制副产物生成的角度来看,铁催化剂要优于钴催化剂。
(3)水杨酸浸渍膜捕集-高效液相色谱(HPLC)法可以对等离子体反应中的羟基自由基浓度进行探测。等离子体反应中加入水汽可以增加羟基自由基浓度,通过实验确定了等离子体反应中的羟基自由基浓度大约为10<12>-10<13>个/cm<3>,并且该浓度随着气流中水汽含量的增加而增大。
(4)初步建立了甲苯的低温等离子体分解反应的动力学模型方程。在本实验使用的线板式等离子体反应器中,甲苯的反应速率常数与电场强度具有如下关系: k=0.034×e<0.2459E>(R<2>=0.9987)等离子体无催化剂k=0.0141×e<0.2191E>(R<2>=0.9835) 等离子体钴催化剂.