多壁碳纳米管的改性及其吸附性能研究

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碳纳米管具有独特的结构和表面性质,如机械强度高、比表面积大、中空层状结构、优越的化学和热学稳定性等。碳纳米管不仅在微电子元器件、场发射材料、催化等领域应用潜能广阔,而且在纳米科学与技术领域也是很有前途的吸附材料。但由于碳纳米管在溶液中易团聚,很难均匀分散在不同的溶剂中,从而限制了其在很多领域的应用。因此,改性碳纳米管以提高其分散和吸附性能得到了广泛的研究。本文主要研究合成分散性能好的不同改性碳纳米管将其用于有机苏丹红染料与无机重金属离子的吸附和去除。(1)多壁碳纳米管的改性和表征用浓硝酸氧化多壁碳纳米管(MWCNTs),在其表面引入羧基、羟基、羰基等活性基团;其次,在阳离子表面活性剂十六烷三甲基溴化铵(CTAB)的作用下,将二氧化硅包覆到氧化多壁碳纳米管(Ox-MWCNTs)表面,再通过离子交换法脱除CTAB后得到介孔二氧化硅包覆的多壁碳纳米管(mSiO2@MWCNTs),最后在甲苯中回流反应中,将3-(2-氨基乙基氨基)丙基三甲基硅烷(ATPES)修饰到mSiO2@MWCNTs上,所得产物记为NN-mSiO2@MWCNTs。采用透射电镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、低温氮吸附—解吸(N2adsorption-desorption)等技术手段研究改性多壁碳纳米管的结构和表面性质。分析结果表明:改性MWCNTs的分散性能得到了较大程度地提高;介孔二氧化硅层均匀地覆盖在多壁碳纳米管表面,ATPES成功接枝在mSiO2@MWCNTs上。(2)氧化碳纳米管吸附和去除苏丹红Ⅰ和Ⅱ研究氧化碳纳米管对苏丹红Ⅰ和Ⅱ正己烷溶液的吸附行为,主要考察了吸附时间、吸附剂用量、苏丹红Ⅰ和Ⅱ正己烷溶液初始浓度对吸附性能的影响。应用两种热力学等温线来描述吸附平衡,同时用三种动力学模型来评价吸附过程。结果表明,氧化碳纳米管对苏丹红Ⅰ和Ⅱ溶液的吸附过程符合Langmuir和准二级动力学模型。氧化碳纳米管能快速吸附苏丹红Ⅰ和Ⅱ正己烷溶液,不到30min就能达到吸附饱和,对苏丹红Ⅰ和Ⅱ的最大吸附量分别为41.408mg/g和47.037mg/g。(3) NN-mSiO2@MWCNTs吸附水溶液中重金属离子对比考察了不同改性多壁碳纳米管对水溶液中重金属铅离子、镍离子、铜离子和锌离子的吸附特性,结果表明NN-mSiO2@MWCNTs对重金属离子具有显著的吸附效能。然后,以铜离子作为代表研究了NN-mSiO2@MWCNTs作为一种新的吸附剂对金属离子吸附的动力学和热力学。结果表明,吸附动力学可以很好地被准二阶动力学方程描述,并表现出三级粒内扩散阶段,吸附等温线符合Langmuir模型,热动力学分析表明,NN-mSiO2@MWCNTs对Cu(Ⅱ)的吸附是吸热和自发的。这种新型吸附剂在低浓度时也能表现出高的吸附容量,在重金属离子污染的废水处理中具有一定的应用潜力。
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