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研发高效、低能耗的CO2捕集技术是实现中国减排温室气体并促进向低碳经济过渡的关键所在。本文针对以醇胺液相化学吸收CO2工艺存在的吸收剂易挥发和设备腐蚀严重及吸收剂再生能耗高等缺陷,对氨基功能化离子液体进行理论设计,将计算量子化学理论中的B3LYP方法和MP2方法有机结合,在6-311++G(d,p)基组水平上对咪唑型离子液体吸收CO2的体系进行了系统的量子化学研究。分别采用GAUSSIAN03及GTA2000和AIM2000程序包,通过构型优化计算、能量计算、自然键轨道(NBO)计算和电子密度拓扑计算,揭示了离子液体吸收CO2的作用机理。本文基于量子化学理论,提出一种对众多的离子液体进行理论筛选的方法,旨在指导新型离子液体研发,优选有效的C02吸收剂,为离子液体捕集C02技术的应用提供理论依据和指导。选取1-(4-氨基丁基)-3-甲基咪唑阳离子([Abmim]+)分别与PF6-、BF4-、Cl和Br-四种阴离子组成离子液体,通过优选,设计出35种离子液体初始空间几何构型并进行了全优化计算,得到10种稳定离子液体构型,在此基础上引入C02,设计出30种吸收产物的空间构型,最终优化得到10种稳定的产物构型,其中产物构型中阴离子为BF4-的B构型离子液体(B[Abmim]BF4)对CO2的吸收作用能最大,约为32kJ/mol,表明其可有效吸收C02。一般来说,吸收作用能低于80kJ/mol时被认为吸收作用主要为物理过程,因此可判断该产物构型再生能耗较低。另一个阳离子,1-(4-氨基丁基)-3-乙基咪唑阳离子([Abeim]+)与上述四种阴离子的作用模式与相应的[Abmim]+-一致,形成的离子液体主要构型吸收CO2的作用能分别约为16kJ/mol、 19kJ/mol、14kJ/mol和16kJ/mol。显然,其中含BF4-的离子液体与C02之间的作用能亦为最大,因此认为BF4-为最佳阴离子。[Abmim]+咪唑环上的N1位取代基不变,将N3位上的取代基设计为甲基、乙基和丙基时,分别与BF4-组成离子液体,考察N3位上不同取代基对离子液体吸收CO2的影响,结果表明：随着N3位上取代基碳链的增长,吸收作用能逐渐减小,不利于CO2吸收。因此认为N3位上的最佳取代基为甲基。当咪唑环上N3位取代基均为甲基时,N1位上的取代基分别设计为氨基丙基、氨基丁基和氨基戊基,与BF4-组成离子液体,探究N1位上不同取代基对离子液体吸收C02的影响,结果显示,N1位上的取代基为丙基和戊基的离子液体吸收C02的作用能均约为16kJ/mol,作用能较小,不利于有效吸收C02,因此N1位上最佳取代基为氨基丁基。综合对阴离子以及咪唑环上取代基的筛选结果,认为[Abmim]+BF4为最佳C02吸收剂。AIM2000计算结果表明,氨基功能化咪唑型离子液体吸收CO2的机制主要表现为C02中的C原子与氨基上的N原子之间形成的弱化学键及O与丁基上的H之间形成的氢键,结合产物构型和能量计算以及形成的弱化学键的键鞍点处的电子密度拓扑性质的计算结果,可以判断该离子液体吸收C02为物理吸收。对所有主要产物进行NBO和AIM计算研究表明：氨基功能化咪唑型离子液体对CO2的吸收作用能主要源自被电荷分配作用极化了的C02分子与离子液体之间离散的静电引力和成键原子之间静电吸引力以及成键原子之间的轨道相互作用力。燃煤烟气中共存气体SO2、NO、O2和N2对CO2吸收的影响研究表明,优化计算未得到[[Abmim]BF4吸收NO、02和N2的稳定产物构型,可认为NO、02和N2对C02吸收的影响不明显。但优化计算得到了2种[Abmim]BF4吸收SO2后稳定产物的空间几何构型,其吸收作用能均约为167kJ/mol,因此认为该离子液体可同时吸收S02和C02,从二者吸收作用能差距判断,S02和C02可实现分级再生。[Abmim]BF4与S02之间的弱化学键的键长和键鞍点处的电子密度以及成键原子之间的轨道相互作用能数据均表明,[Abmim]BF4吸收S02仍为物理性吸收。