【摘 要】
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过渡金属化合物因其优异的物理、化学性质以及类贵金属性能而受到学者密切关注并进行了广泛研究,然而目前实验中关于催化剂表面结构、电子性质及其反应机理的研究还很难从实验的角度给出明确的解释。因此,本论文主要采用密度泛函理论针对碳化钼、碳化铁、碳化钨、氮化钒以及二氧化铈进行表面结构及反应性能的理论研究。主要研究内容如下:首先针对碳化钼催化剂,系统研究了添加Pt原子前后α-Mo C的10个终端表面的表面能以
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过渡金属化合物因其优异的物理、化学性质以及类贵金属性能而受到学者密切关注并进行了广泛研究,然而目前实验中关于催化剂表面结构、电子性质及其反应机理的研究还很难从实验的角度给出明确的解释。因此,本论文主要采用密度泛函理论针对碳化钼、碳化铁、碳化钨、氮化钒以及二氧化铈进行表面结构及反应性能的理论研究。主要研究内容如下:首先针对碳化钼催化剂,系统研究了添加Pt原子前后α-Mo C的10个终端表面的表面能以及最稳定表面的变化情况,探讨了添加Pt原子前α-Mo C的碳化学势-温度、表面能-温度、表面能-碳化学势
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在水溶液中的过剩电子可以经过溶剂化作用的弛豫形成水合电子。作为一种重要的溶液相反应还原剂,水合电子频繁出现于各种辐射、催化、有机和生化反应中,并依靠其独特的电子结构和相对的稳定性,经常展现出非同寻常的反应机制与活性。在半个世纪以来的研究中,大量的实验与理论工作逐渐揭示了水合电子的溶剂化结构、基态能量、以及激发光谱、等特征,并在其间逐步积累起相关体系的可靠研究经验。而关于水合电子化学反应性及相关机制
非极性介质分散体系广泛应用于药品、食品、化妆品及石油工业等领域。对于亲水性较强的颗粒,通常使用具有长链烷烃结构的表面活性剂或硅烷偶联剂进行有机改性,提高与非极性介质的亲和力及在油/水界面的吸附能力。改性剂通过离子交换和共价接枝等方式在颗粒表面吸附,吸附方式的不同导致了吸附强度的差异。改变温度等条件,改性剂在固/液界面的吸附-脱附平衡发生移动,导致颗粒润湿性的改变,影响体系的分散稳定性;同时,颗粒的
在金属有机化学蓬勃发展的今天,新型配合物的设计及合成依然是所有科研工作者瞩目的焦点。合成新型的金属有机配合物并研究其性质,不仅有助于攻克科学难题,也能为工业生产创造巨大的经济效益。在影响配合物性质的众多因素中,配体的结构一直是最重要的因素。自从1991年Arduengo教授第一次成功分离出了稳定的游离氮杂环卡宾以来,卡宾配体作为膦配体的理想替代品就一直活跃在均相催化领域之中。为了充分利用卡宾配体强
贵金属(金、银)纳米材料在表面增强拉曼散射(SERS)领域具有优异的性能和不可取代的重要地位。而金、银纳米材料的形貌、尺寸、结构、元素组成以及其排列情况等都会对其SERS性能有明显影响。因此,设计和制备基于金-银纳米材料的SERS基底对于实现其定量检测具有重要意义。银因其具有最高的等离子效率和电磁场增强性能,是目前已知最佳的SERS基底材料。随着银纳米颗粒的尺寸增加,其散射效率因子会逐渐增加,作为
金属有机化学作为一门交叉学科,一直是合成化学领域中热门的研究课题之一。过渡金属络合物由于具有抗毒性、热稳定性好、使用寿命长、选择性高以及价格便宜等特点,在生物质降解、有机合成、制药工程、绿色化学等领域有广泛应用。但是这些领域中存在的一些实验现象和结果无法给予合理的解释,一些反应机理尚不清楚,因此这在一定程度上限制了金属有机化学的发展和新型催化剂的开发。通过理论与计算化学研究,从分子层面探索揭示反应
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团簇是介于宏观和微观之间的特殊物质层次,具有确定的原子组成和几何结构,是关联物质微观结构与宏观性质的理想模型。银簇作为团簇的一个重要分支,具有丰富的结构类型和多样的物理化学性质,是一类新型的功能材料家族,研究具有精准结构银簇的合成及组装机理对于建立普适性合成方法,推动银簇基材料的实际应用具有重要的科学意义。我们选取iPrSH为主配体,在阴离子模板及几何多面体规则指导下,获得系列新型银簇,并利用质谱
胶体界面电化学(IEC)行为是胶体与界面化学的基本研究内容。为描述或预测IEC性质,提出了很多理论模型如界面荷电模型(Surface-charging models)、静电模型(Electrostatic models)以及零净电荷点(Point of zero net charge,PZNC)模型等。这些模型未考虑结构电荷的影响,不能描述或预测荷结构电荷胶体的IEC性质。研究结构电荷对IEC性质
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