石墨烯负载镍、钴纳米复合材料的制备及其在稠油催化降粘中的应用研究

来源 :河南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:seanstarseanstar
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,随着轻质石油资源的急剧消耗,寻找可替代能源迫在眉睫。稠油作为一种特殊的石油资源,在地层中蕴藏量巨大,具有很高的开采和利用价值。但是稠油粘度高、流动性差的特点给稠油的开采和输送带来了很大困难。在诸多稠油降粘技术中,水热催化裂解技术作为一种化学法降粘技术,在稠油的开采和运输方面具有广阔的应用前景。水热裂解反应中加入的催化剂可以显著促进稠油大分子的断裂,降低稠油的粘度。目前应用到稠油催化降粘中的催化剂主要分为矿物、水溶性催化剂、油溶性催化剂和分散型催化剂。其中,分散型催化剂多为纳米金属颗粒,由于其在水相和油相中具有良好的分散性,能够与反应体系充分接触,所以在稠油催化降粘领域表现出优异的效果。本论文分别以六水合氯化镍为镍源、六水合氯化钴为钴源,硼氢化钠为还原剂,石墨烯为载体,通过溶剂热法制备出了石墨烯负载镍和石墨烯负载钴催化剂。将它们分别应用到稠油降粘反应中并对其催化降粘活性进行评价。然后对反应前后的油样进行了四组分分析和元素分析。主要研究内容如下:1.石墨烯负载镍的制备、表征及其对稠油的催化降粘作用通过溶剂热法,以六水合氯化镍为镍源,硼氢化钠为还原剂,石墨烯为载体,通过改变反应温度、反应时间和活性组分金属镍的含量,制备出了一系列石墨烯负载镍的催化剂,并通过XRD分析了该催化剂中的成分为石墨烯和单质镍;通过TEM、SEM观察,催化剂中的金属颗粒均匀地分散在片层褶皱的石墨烯表面。把制备的系列催化剂分别加入稠油的降粘体系中,催化剂添加量为1wt.%,200°C下反应24 h,选出降粘率较好的样品Ni50G1;通过四组分分析,添加Ni50G1催化剂后的油样的饱和烃含量相对原油增加了2.90%,芳香烃增加了2.83%,重组分(胶质加沥青质)减少了5.72%;该油样的组分元素分析结果发现,重组分的N、S元素的含量分别下降了0.42%和0.27%,杂原子的脱除率分别达到了16%和9%;催化剂的降粘、脱氮和脱硫作用主要是因为催化剂中的镍原子进攻C-N、C-S等碳杂原子键使之断裂,N、S等杂原子从油中脱除,降低了稠油的粘度,改善了稠油的品质。2.水、供氢体和反应温度对稠油降粘的影响及稠油催化降粘的反应机理研究为了进一步提高稠油的降粘率,对稠油中加入水、供氢体(四氢萘)和反应温度等影响因素进行了探究。发现随着稠油反应体系中加水量的增大,降粘率逐渐增大。当在200°C下催化剂Ni50G1与1.5 mL四氢萘共同作用时,稠油的降粘率可达70.9%,说明催化剂和供氢体存在协同作用,有利于稠油粘度的降低;当反应温度升至280°C时,降粘率达到了85.7%;四组分结果表明,其饱和烃和芳香烃的含量都有所下降,而重组分的含量明显上升,这可能是由于反应温度的提高在促进稠油大分子催化裂解和降低稠油粘度的同时,也存在着稠油内部分子的聚合反应,且聚合反应的程度相对催化裂解反应进行的更大,造成了轻组分含量不升反降的现象。通过元素分析,280°C条件下加入催化剂Ni50G1的油样的饱和烃、芳香烃和重组分的N元素的含量变化显著,相对反应前N原子的脱除率分别达到了96%、70%和50%,硫原子也得到了一定的脱除,催化剂表现出了优异的脱氮效果和一定的脱硫作用。3.石墨烯负载钴的制备、表征及其对稠油的催化降粘作用采用相同的方法,制备出了石墨烯负载钴Co50G1。通过XRD确定了该样品的组分为石墨烯和单质钴,TEM和SEM图像显示Co50G1中的金属钴颗粒较为均匀地分散于褶皱的石墨烯表面。将催化剂用于稠油降粘实验,发现降粘效果不佳,而在加入供氢体后降粘率明显增加,为65.5%,但都明显低于同条件下Ni50G1或者Ni50G1与供氢体共同作用的效果。通过油样的四组分分析可知,加入Co50G1后,饱和烃、芳香烃的含量分别下降了15.57%和11.32%,重组分的含量上升了18.41%。当加入供氢体辅助催化剂进行催化降粘后,这种趋势有所减小。元素分析结果表明,加入Co50G1后,其油样饱和烃、芳香烃以及重组分中的N原子的含量相对原油均明显下降,分别由1.31%、1.15%和2.64%减少到了0.06%、0.32%和1.33%,显示了此催化剂的优异的脱氮性能。
其他文献
目的 明确呼吸内科肺栓塞首次诊断延迟的相关临床因素,寻找避免肺栓塞延迟诊断的方法。方法 回顾性分析我院呼吸内科2008年1月1日—2016年12月31日出院的首次诊断肺栓塞患者
数据归一化技术对研究结果的分析具有重要的作用.在定量PCR实验中,通常利用稳定表达的看家基因作为实验数据归一化的内参,但最近的研究表明,这些看家基因的表达量在不同的生
<正> 用红外热成像仪测试高温炉管的壁温,能够得到满意的炉管真实温度。1.前言石油化工厂的裂解炉、转化炉长期在高温下工作,生产中炉管势必产生结焦、变形和应力,因此在加热
<正>《新闻报道策划》(华中科技大学新闻与信息传播学院教授赵振宇著武汉大学出版社2008年5月出版),首次列入了普通高等教育"十一五"国家级教材。
随着政策导向的改变、产业结构升级、生产要素价格上升及市场需求结构的变化,东部沿海地区向中西部地区进行产业转移已势在必行。在分析河南省承接产业转移现状的基础上,基于
克隆番茄(Solanum lycopersicum)ARF2基因,并分析其分子特性和亚细胞定位,为研究其功能提供基础.通过生物信息学方法分析SlARF2基因编码蛋白的理化性质和分子特性.采用RT-PCR
目的:探讨不同强度运动对胃肠激素和免疫物质的影响。方法:选取18名体育专业女大学生为实验对象,随机分为安静对照组(CG)、中等强度运动组(MEG)和大强度运动组(HEG),每组6人
银饰从其诞生之日起至今,一直以其银光闪闪的光泽、洁白的颜色和象征纯洁无瑕的高尚情操而为人们所喜爱;在人类历史的漫漫长河中,一直扮演着美化和妆扮人类自身的角色,并以其
生物矿化是一个有机基质全程参与调制的极其精细的过程,在这一过程中,通过静电作用,大分子基质中带负电的碳酸、磷酸等基团就具有浓缩钙离子、调节矿物成核和生长的作用。聚乙烯
报名是博士生招生工作的一个重要环节,文章首先根据博士生报名工作的特点阐述了建设博士生报名系统的必要性,然后分析了博士生报名系统的主要功能需求和非功能需求,最后论述