【摘 要】
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开发高效光催化材料降解污染物是缓解环境危机的有效策略之一。溴氧化铋（BiOBr）因在可见光下具有优异的光稳定性能而被广泛应用于环境优化领域。然而纯BiOBr对可见光吸收的局限性以及光生载流子的复合性等缺陷严重限制了光催化效率。因此本文通过构建异质结和调控化学计量比两种方式对BiOBr的光催化性能进行改进,并研究BiOBr基复合物对盐酸四环素（TC-HCl）和罗丹明B（Rh B）溶液的降解效率。本论
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开发高效光催化材料降解污染物是缓解环境危机的有效策略之一。溴氧化铋（BiOBr）因在可见光下具有优异的光稳定性能而被广泛应用于环境优化领域。然而纯BiOBr对可见光吸收的局限性以及光生载流子的复合性等缺陷严重限制了光催化效率。因此本文通过构建异质结和调控化学计量比两种方式对BiOBr的光催化性能进行改进,并研究BiOBr基复合物对盐酸四环素（TC-HCl）和罗丹明B（Rh B）溶液的降解效率。本论文主要结论如下:（1）通过溶剂热法制备出高暴露（001）晶面且微观形貌为具有规则矩形结构的二氧化钛（Ti O2）,采用原位构建法制备出2D/2D结构的BiOBr/（001）-Ti O2（TB-x）复合物,并通过改变Ti O2和BiOBr的质量比来评估复合物的光催化性能。结果表明复合物TB-10在500 W氙灯（60 mim）和汞灯（20 min）下均可以降解96%的Rh B溶液,且TB-10在氙灯下表现出优异的光催化循环性能。自由基捕获和电子顺磁共振（EPR）实验表明光降解Rh B反应中的关键活性基团是超氧自由基（·O2-）。复合物光催化性能优异的原因是构建2D/2D的结构使可见光的利用率增加同时光生电荷的复合得到了抑制。（2）通过HCl和Li F蚀刻Ti3Al C2获得助催化剂Ti3C2Tx,使用原位构建法制备出具有2D/2D/2D结构的BiOBr/（001）-Ti O2/Ti3C2Tx（BTT-y）复合物,通过改变Ti3C2Tx的添加量确定三元复合材料的最佳光催化活性。光降解测试表明复合物BTT-8在氙灯（60 min）和汞灯（20 min）下均可降解98%的Rh B且在氙灯下表现出良好的循环性能。机理分析表明空穴（h+）和·O2-在BTT-8光降解Rh B中占主导地位。光降解效率的改进得益于BiOBr与Ti O2能带位置的匹配性有利于扩大可见光吸收强度并抑制光致电荷的复合。复合物中的Ti3C2Tx既可为光反应提供催化位点也可作为电子受体进一步分离光生载流子。（3）通过热缩聚法制备了类石墨相氮化碳（g-C3N4）,采用原位构建法制备出BiOBr/g-C3N4/Ti3C2Tx（BCT-x）复合物。带隙结构表明BiOBr和g-C3N4的复合使可见光响应范围变宽,同时Ti3C2Tx的加入使光吸收强度增大。当Ti3C2Tx质量为5 wt.%时复合物BCT-5具有较大的比表面积(25.57 m~2·g-1)和光电流响应密度(4.5μA·cm-2)。在氙灯下BCT-5对TC-HCl（97%,60 min）和Rh B（98%,50 min）溶液均具有最佳的光催化降解性能,且4次降解TC-HCl溶液后降解率仅降低了5.8%。根据液相色谱-质谱（LC-MS）分析证实BCT-5光降解TC-HCl后的产物为分子量较小的物质,同时h+和·O2-均参与了主要的光催化反应过程。（4）采用水热法成功制备Bi12O17Br2和Bi12O17Br2/（001）-Ti O2。非化学计量比的Bi12O17Br2与BiOBr在带隙结构和光电化学性能的对比结果表明调控化学计量比可以使可见光吸收范围更广且光电流响应更为显著。构建的Bi12O17Br2/（001）-Ti O2复合物在氙灯下可以降解98%的TC-HCl（50 min）和97%的Rh B（60 min）,且5次循环降解TC-HCl后光催化性能保持在90.7%。此外,在Bi12O17Br2/（001）-Ti O2光降解TC-HCl反应中起主导作用的基团是h+和·O2-。
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