【摘 要】
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氮掺杂石墨烯是一种经化学掺杂处理的新型石墨烯,其拥有超高的比表面积及催化活性,此外它表面独特的缺陷使其在析氢及催化加氢方面有着潜在的应用价值。本文利用石墨烯做载体,制备了一种新型的催化剂,采用原位产氢及加氢的新方法,研究了丁腈橡胶加氢,具体内容如下:(1)利用含氮化合物为氮源,对石墨烯进行化学氮掺杂,制备了一种氮掺杂碳材料PPDA-GO。用湿法浸渍法研究了负载金属催化剂的制备,成功制备了一种新型的
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氮掺杂石墨烯是一种经化学掺杂处理的新型石墨烯,其拥有超高的比表面积及催化活性,此外它表面独特的缺陷使其在析氢及催化加氢方面有着潜在的应用价值。本文利用石墨烯做载体,制备了一种新型的催化剂,采用原位产氢及加氢的新方法,研究了丁腈橡胶加氢,具体内容如下:(1)利用含氮化合物为氮源,对石墨烯进行化学氮掺杂,制备了一种氮掺杂碳材料PPDA-GO。用湿法浸渍法研究了负载金属催化剂的制备,成功制备了一种新型的氮掺杂催化剂。对比了活性炭氮掺杂的催化剂Pd/PPDA-C及不含氮掺杂Pd-GO催化剂,通过XRD测试分析结果表明,Pd/PPDA-GO催化剂上Pd的晶体峰明显,比表面积(850.8 m2·g-1)最高。(2)探究了三种不同的催化剂对甲酸析氢反应的催化活性,发现Pd/PPDA-GO催化剂的析氢活性最高,可达到15ml·min-1·g-1;同时探究了不同催化剂对小分子烯烃的加氢活性,结果表明Pd/PPDA-GO催化剂的加氢活性最好,对苯乙烯等小分子加氢,加氢度可达到100%。通过TEM、ICP、BET等测试手段分析氮掺杂碳材料优异的原因,发现氮的引入增加了 Pd在载体表面的分散能力,减少了团聚,同时氮掺杂也提高了载体的比表面积。(3)探究了 Pd/PPDA-GO催化剂在不同温度、不同时间、不同催化剂浓度下对丁腈橡胶加氢的影响,在最佳的反应条件下,Pd/PPDA-GO催化剂对丁腈橡胶加氢加氢度能达到96.7%;Pd/PPDA-GO催化剂催化甲酸产氢直接对丁腈橡胶加氢,加氢度能达到95.3%。
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