富勒烯衍生物的研究在富勒烯科学中具有很重要的地位,其中富勒烯氧化物C₇₀O是实验和理论研究的热点之一。氟化富勒烯作为进一步衍生化的中间体而备受人们关注,成为富勒烯笼外化学修饰的重要组成部分。本文研究了氧原子与D_5h-C₇₀之间的相互作用,同时研究了氟原子与D_3h-C₇₄之间的相互作用。（1）为了研究富勒烯D_5h-C₇₀与氧原子之间的相互作用,本文采用密度泛函理论,B3LYP/6-31G水平,优化了D_5h-C₇₀O所有可能异构体的结构,寻找了主要异构体之间转化的过渡态以及进行了反应路径的分析。此外,从前线轨道和热、动力学因素上合理解释了实验上最容易得到其中两种C₇₀O异构体的原因。（2）本文在密度泛函B3LYP/3-21G（d）水平下研究了D_3h-C₇₄与氟原子之间的自由基反应。D_3h-C₇₄与氟原子相互作用的势能面显示D_3h-C₇₄F有九种自由基异构体。优化了C₇₄F的结构,分析了九种自由基异构体的自旋密度,并预测了下一个氟原子进攻碳笼的首选位置。同时优化了最稳定的前三种自由基进一步氟化发生1,2和1,4-加成反应得到的结构。此外,优化了各自由基异构体之间的过渡态,讨论了氟原子九种自由基异构体之间转化的反应机理。