【摘 要】
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在世界各国大力推动“碳达峰”、“碳中和”的背景之下,以氢能为燃料的质子交换膜燃料电池成为能源领域研究的热点。然而,在质子交换膜燃料电池汽车的实际运行中,电池阳极经常会出现瞬时缺乏燃料的状态,此时阳极会发生电解水析氧反应或碳腐蚀反应来代替氢氧化反应,即出现“反极化”现象。碳腐蚀反应的发生不仅会使电池受到不可逆的严重损伤,还有可能造成危险事故的发生,而电解水反应则不会有这种负面影响。因此,抗反极的根本
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在世界各国大力推动“碳达峰”、“碳中和”的背景之下,以氢能为燃料的质子交换膜燃料电池成为能源领域研究的热点。然而,在质子交换膜燃料电池汽车的实际运行中,电池阳极经常会出现瞬时缺乏燃料的状态,此时阳极会发生电解水析氧反应或碳腐蚀反应来代替氢氧化反应,即出现“反极化”现象。碳腐蚀反应的发生不仅会使电池受到不可逆的严重损伤,还有可能造成危险事故的发生,而电解水反应则不会有这种负面影响。因此,抗反极的根本在于尽可能使碳腐蚀反应不发生。论文从在阳极催化剂中添加电解水析氧金属元素和提高碳载体的耐腐蚀性两个方面进行研究,主要内容如下:（1）论文第三章从促进电解水析氧反应从而代替碳腐蚀反应的角度出发,将铱金属引入燃料电池阳极,使用乙二醇-胶体法将铂铱前驱体制备成为高分散的铂铱合金催化剂。良好的分散性和较小的粒径提高了贵金属的利用率。通过对比实验探究了金属占比、反应时间、反应温度、退火温度四个工艺条件对铂铱合金催化剂的影响,从电化学活性比表面积、HOR与OER质量活性、物理表征、单电池峰值功率密度、抗反极平台时长等多个方面对其进行评价,发现在170℃反应3 h,然后在200℃进行退火处理得到的40%Pt Ir/C合金催化剂具有最佳的抗反极能力。（2）论文第四章以第三章的最佳工艺条件为基础,通过提高碳载体的耐腐蚀性来进一步提高催化剂的抗反极能力。论文先比较了三种商业碳载体负载的催化剂的抗反极能力,其中,Pt Ir/VXC72的抗反极平台时长为12.05 min,远高于Pt Ir/EC300J的7.43 min与Pt Ir/EC600J的6.02 min,证明了载体对于催化剂抗反极能力的重要影响。然后较为新颖地采用对碳载体进行高温石墨化处理、通过提高载体的耐腐蚀能力来进一步提升抗反极能力的方法。XRD与BET测试结果证实了碳载体石墨化程度的提高。反极化测试结果显示,随着碳载体石墨化程度的提高,负载的铂铱合金催化剂的抗反极能力也在不断提升,Pt Ir/GEC300J-2000℃的抗反极平台时长可达29.87 min,是未经石墨化处理的EC300J负载的铂铱合金催化剂时间的4倍以上。同时,EC600J、EC300J、VXC72三种碳载体同样在2000℃的高温下处理后,其结构与性质的差异变小,各项测试结果较为接近,抗反极平台时间均在30 min左右。（3）论文第五章在前两章的基础上进一步提升非常昂贵且稀有的金属铱的利用率,通过对乙二醇-胶体法的进一步改良设计并制备了四组Pt@Pt Ir/GC核壳催化剂。以普通Pt3Ir/GC合金催化剂作为参照,TEM中催化剂粒径的增大、XRD中峰位置的偏移、OER质量活性的显著提高均证实了核壳催化剂的成功制备。最重要的是,四组核壳催化剂的抗反极能力较Pt3Ir/GC均有显著提升,尤其是Pt@Pt Ir/GC-4的抗反极平台时长提升了75.15%,贵金属铱的利用率进一步得到大幅提升。
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