全固态Z型光催化体系氧化锌/石墨相氮化碳光催化降解印染废水研究

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印染废水是主要的工业废水污染源之一,具有成分复杂并、水量排放大的特点,如何绿色高效的处理印染废水是目前亟待解决的问题。复合半导体形成全固态Z型光催化体系可以有效促进光催化过程中相关氧化还原反应的发生,提高材料的光催化性能。本文制备了氧化锌/石墨相氮化碳(ZnO/g-C3N4)复合光催化剂,对其光催化降解模拟印染废水的性能进行了研究。结合异质结与全固态Z型光催化体系原理以及猝灭实验结果等,验证复合材料形成了全固态Z型光催化体系,分析了印染废水的光催化降解机理。具体研究内容如下:(1)采用二次高温煅烧的方法制备复合半导体ZnO/g-C3N4,对比材料的光催化性能得出g-C3N4与醋酸锌的最佳质量比均为1:3。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)对样品进行表征,分析了ZnO/g-C3N4的形貌以及结构。(2)对比以不同材料为催化剂光催化降解亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)的效果,结果显示以ZnO/g-C3N4为催化剂的降解效果最好,验证了g-C3N4和ZnO复合能有效提高材料的光催化性能,并且在复合过程中产生了可以增强光催化性能的结构。(3)采用ZnO/g-C3N4光催化降解阳离子型染料MB和阴离子染料MO,考察了催化剂投加量、溶液初始p H以及溶液温度对MB和MO降解的影响。结果显示MB和MO的降解率随着催化剂投加量的增加而增加,溶液温度的改变对降解率的影响不大,在强酸性条件(p H=3)下对MB和MO的降解率均较低。在本研究中MB和MO最佳降解条件的催化剂投加量分别为400 mg/L和500 mg/L、p H分别为7和9以及溶液温度均为30℃。经过60 min处理后MB的降解率为95.7%,经过120 min处理后MO的降解率为85.6%。(4)猝灭实验结果表明,ZnO/g-C3N4光催化降解MB的过程中起主要作用的物质为羟基(·OH)和光生空穴(h+),降解MO的过程中为超氧自由基(·O2-)、·OH和h+。根据异质结和全固态Z光催化体系电荷转移机理、猝灭实验结果以及部分氧化还原反应的电势综合分析,认为ZnO/g-C3N4形成了全固态Z型光催化体系,推测了ZnO/g-C3N4光催化降解MB和MO的机理以及可能的降解过程。本文制备的ZnO/g-C3N4复合半导体光催化剂形成了全固态Z型光催化体系,复合后可以有效的提升材料的光催化性能,制备方法简单,对MB和MO的降解效率高,在实际的应用中具有广阔的前景。
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