高密度YAG:Ce3+/Tb3+透明微晶玻璃的制备及其闪烁发光性质

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YAG:Ce闪烁晶体具有不潮解、耐高温、快衰减时间(约60ns),及优良的热稳定性和力学性能等优点,能被广泛地应用在极端的探测环境中。闪烁微晶玻璃是一种能同时具备闪烁晶体耐辐照、快衰减、高光输出等优点和玻璃制备容易、成分易于调整、成本低廉等优势的新型复合材料。但对它们的研究还处于起始研究阶段,制备高透过、无杂相且析晶度高的闪烁微晶玻璃是当前该领域所面临的主要挑战之一。本文采用气动悬浮无容器凝固技术和热处理整体析晶法的技术路线,成功地制得了具有良好物化性质、光学性能和闪烁性能的YAG:Ce透明微晶玻璃和YAG:Ce,Tb透明微晶玻璃,并系统研究了热处理温度和稀土离子掺杂浓度对两种闪烁微晶玻璃的结构、光学性能和闪烁性能的影响,主要得出以下结论:(1)采用二元氧化物作为原料,在(27-x)Y2O3-73Al2O3:2xCe/Tb玻璃中可获得只含有YAG晶相的微晶玻璃,其微晶尺寸为10-40nm;最大密度为4.1753g/cm3,最高晶相体积比为54%,最大维氏硬度为1650Hv;且可见光透过率大于50%。(2)随着热处理温度升高,YAG:Ce微晶玻璃的荧光强度单调增加,且在930℃时达最强;随着Ce3+浓度的增加,其荧光强度先增后减,且在0.05%时最强;随着环境温度的升高,其荧光强度先增后减,且在225℃时其最强,为室温下的337%;室温下,它们的荧光寿命呈与荧光强度相似的变化规律;930℃热处理获得的YAG:Ce微晶玻璃能够表现出高效的XEL荧光强度。(3)在280nm光激发下,YAG:Ce,Tb微晶玻璃的荧光强度明显小于对应浓度的Tb3+离子单掺的YAG:Tb样品,而Ce3+离子的荧光强度与单掺样品一致,暗示着Ce3+相较于Tb3+更容易进入YAG晶格。但并没有观察到Tb3+的共掺对Ce3+寿命产生的明显影响。在280nm光和X射线激发下,都能观察到Tb3+→Ce3+的能量传递的现象,但效率较低。其中YAG:0.27Ce,1.35Tb GC 900℃/2h样品具有较好的XEL性能。(4)使用商用荧光粉和Al2O3作为原料,也可制备出的YAG:Ce透明微晶玻璃,但会伴生微量YAM(Y4Al2O9)相,其光谱性质与采用氧化物原料制得的微晶玻璃相似,但荧光强度较弱,且寿命减至45ns。
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