【摘 要】
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硝基的氢化是精细化工中间体合成中非常重要的一类反应,4-硝基邻苯二胺作为重要的精细化工中间体,主要由2,4-二硝基苯胺选择性氢化邻位硝基得到,但目前对2,4-二硝基苯胺选择性氢化的报道很少或催化体系有待改善,且对于二硝基芳烃选择性加氢的规律尚不清楚。因此,合理设计高效且低成本的2,4-二硝基苯胺选择性加氢催化剂极其重要,同时对该催化剂进行研究,进一步了解影响二硝基芳烃选择性加氢的关键因素,极具学术
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硝基的氢化是精细化工中间体合成中非常重要的一类反应,4-硝基邻苯二胺作为重要的精细化工中间体,主要由2,4-二硝基苯胺选择性氢化邻位硝基得到,但目前对2,4-二硝基苯胺选择性氢化的报道很少或催化体系有待改善,且对于二硝基芳烃选择性加氢的规律尚不清楚。因此,合理设计高效且低成本的2,4-二硝基苯胺选择性加氢催化剂极其重要,同时对该催化剂进行研究,进一步了解影响二硝基芳烃选择性加氢的关键因素,极具学术研究与工业应用价值。本文首先改变Ru基催化剂的载体与活性组分Ru的负载量,发现0.5 wt.%Ru/γ-Al2O3适用于2,4-二硝基苯胺选择性氢化。该催化剂对2,4-二硝基苯胺转化率为98.1%时,产物4-硝基邻苯二胺的选择性可达84.5%。表征结果表明,载体特性与Ru的分布与存在形式是影响2,4-二硝基苯胺选择性氢化的关键因素。基于上述,通过改变Ru基催化剂制备条件,包括甲醛回流温度、甲醛回流溶液pH与N2热处理条件,对Ru/y-Al2O3进行改性,并结合XRD、TEM、H2-TPR、NH3-TPD、FT-IR等表征深入研究催化剂表面L酸位点、活性组分Ru的分布与存在形式与其选择性氢化2,4-二硝基苯胺性能的关系。表征结果表明,L酸位点的种类与数量、催化剂表面高度分散的Ru物种、与载体间存在强相互作用的Ru物种以及Ruδ+物种显著影响催化剂加氢活性与选择性。Ru、RuOx与氧化铝载体的L酸位点之间应存在多活性位的分工协同作用。其中,Ru起活化氢的作用,RuOx与L酸位点起吸附和活化底物的作用,进而实现高效选择性加氢。以甲醛回流温度为95℃、甲醛回流溶液pH为6及N2焙烧温度为300℃制得的Ru基催化剂具有最高的4-硝基邻苯二胺选择性,即2,4-二硝基苯胺转化率为100%时,4-硝基邻苯二胺的选择性可达86.4%。
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