过渡金属卟啉在有机相和水相中的电催化产氢研究

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随着化石燃料耗量的日益增加,其储量日益减少,终有一天这些资源、能源将要枯竭,这就迫切需要寻找一种不依赖化石燃料的储量丰富的新的含能体能源。氢能源正是这样一种在常规能源危机的出现和开发新的二次能源的同时,人们期待的新的二次能源。氢能源由于其重量最轻、导热性最好、理想的发热值。燃烧性能好及无毒无污染等优点,未来开发前景广阔。迄今为止已知的获取氢气的方法包括电解水产氢、光解水产氢或者从不可再生的天然气以及可再生的甲醇和生物质等中制氢,但电解水还是最理想和应用最广泛的方式之一。本论文的工作就是研究设计电催化产氢的催化剂与其产氢性能研究。主要内容如下:1、在室温条件下合成了配体四五氟苯基卟啉(TFPP)和它的相关金属配合物三个,1(CuTFPP),2(CoTFPP)和3(ZnTFPP),并通过紫外可见光谱、HRMS质谱和核磁共振技术等手段进行表征。2、对三个金属配合物分别进行了循环伏安实验和电解实验,在有机相中,以乙酸为质子源时,配合物1,2和3得到催化产氢的TOF值分别为22.1,19.8和18.1 h-1。在水相溶液中,以水为质子源时得到的配合物1,2和3的TOF分别为266,234和218 h-1,同时法拉第效率分别为89.7%,90.4%和91%。电解72 h测试其在催化过程中的稳定性,发现在电解过程化合物非常稳定,并未出现分解或者变质。除此之外,结合上述的循环伏安实验和之前的文献报道,我们推测出了配合物的催化产氢机理。
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