【摘 要】
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我国生活垃圾产量逐年增长,垃圾焚烧发电技术凭借诸多优点已成为垃圾处理的首要选择,但随着垃圾焚烧发电技术的推广应用,垃圾焚烧飞灰的产量也逐年增加。垃圾焚烧飞灰由于含有较高浓度的重金属和痕量二噁英等有毒有害物质,被划定为危险废弃物。目前的主要处理方式是将其进行固化稳定化后填埋,但此过程通常存在一定的增容比,反而给填埋场造成更大压力。因此,将其资源化利用不仅可以避免其二次填埋问题,还可以创造一定的经济效
【基金项目】
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国家自然科学基金（22176048,51808180）； 天津市技术创新引导专项基金（21YDTPJC00820）；
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我国生活垃圾产量逐年增长,垃圾焚烧发电技术凭借诸多优点已成为垃圾处理的首要选择,但随着垃圾焚烧发电技术的推广应用,垃圾焚烧飞灰的产量也逐年增加。垃圾焚烧飞灰由于含有较高浓度的重金属和痕量二噁英等有毒有害物质,被划定为危险废弃物。目前的主要处理方式是将其进行固化稳定化后填埋,但此过程通常存在一定的增容比,反而给填埋场造成更大压力。因此,将其资源化利用不仅可以避免其二次填埋问题,还可以创造一定的经济效益。本文利用垃圾焚烧飞灰为主要原料,通过优势配伍粉煤灰和废玻璃,利用熔融烧结法制备了微晶玻璃复合材料。系统研究了混合原料的灰熔融特性、基础玻璃的结晶特性以及碱度（Ca O/Si O2）和烧结温度等关键要素对微晶玻璃的晶体演变规律,机械物理性能（密度、吸水率、抗压强度、维氏硬度和显微维氏硬度）、化学性能（耐酸碱性）和生物安全性（重金属浸出浓度、植物种子萌发以及根、芽伸长抑制）的影响。在此基础上,还利用Materials Studio软件和密度泛函理论对重金属在硅酸盐多晶系统中的固化机理进行了模拟和分析。得到的主要结论如下:（1）25%～45%水洗飞灰+25%～45%粉煤灰+10～50%废玻璃是混合原料的合适配比。通过三元相图和灰熔点测试分析了混合原料的熔融特性,结果表明,在合适的原料配比范围内,混合原料的理论熔融温度在1300～1400°C之间,流动温度在1197～1293°C之间。随着废玻璃添加量的增加,混合原料的流动温度呈现出先降低然后增加的趋势。混合原料中Ca O和Si O2的相对含量是影响流动温度的主要因素,过高的Ca O含量或Si O2含量均会导致流动温度的上升。当混合35%水洗飞灰+35%粉煤灰+30%废玻璃时,混合原料的流动温度最小,其值为1197°C。（2）当碱度在0.48～1.05之间、烧结温度在850～1050°C之间时,钙铝黄长石、硅灰石和钙长石是微晶玻璃中共存的晶相,且晶相的类型并未随碱度和烧结温度的变化而变化。随着碱度的降低,抗压强度逐渐升高,而维氏硬度和显微硬度呈现出先降低然后升高的趋势。抗压强度随烧结温度的升高而逐渐升高,但显微硬度却逐渐降低,维氏硬度与烧结温度之间没有表现出明显的关联性。所有微晶玻璃样品均具有优良的耐碱腐蚀性,其值均＞97%,其耐酸腐蚀性随烧结温度的升高和碱度的降低呈现出先升高然后降低的趋势。当烧结温度为950°C、碱度为0.71时,微晶玻璃的综合性能满足建筑材料标准JC/T 2097-2011《工业用微晶板材》和中国国家标准GB/T19766-2016《天然大理石建筑板材》的要求。（3）利用毒性特征浸出程序TCLP测定了原料和微晶玻璃产品中六种典型重金属Cr、Cd、Cu、Ni、Pb、Zn的浸出浓度。结果显示,垃圾焚烧飞灰中Cd、Ni和Pb等重金属的浸出浓度高于美国联邦法规40 CFR 261.24和中国国家标准《危险废物鉴别标准浸出毒性鉴别》（GB 5085.3-2007）规定的毒性阈值。水洗飞灰、粉煤灰和所有微晶玻璃产品的重金属浸出浓度均低于上述两种标准中规定的毒性阈值。在植物种子萌发和早期生长测试中,利用垃圾焚烧飞灰浸出液培养的小麦种子均未萌发,而所有微晶玻璃样品浸出液培养的小麦种子的萌发率均为100%,且微晶玻璃浸出液并未对小麦种子根和芽的伸长产生明显的抑制作用。在对重金属的浸出特性研究基础上,利用Materials Studio模拟软件对不同重金属原子在多晶体系中的微观固定机理进行分析。结果表明,六种典型重金属原子的钙铝黄长石、硅灰石和钙长石掺杂体系的结合能分别在-195.24～-200.48 e V、-503.80～-510.78 e V和-890.86～-897.15 e V之间。
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