【摘 要】
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随着工业的发展,能源消耗也在迅速增加。化石燃料的过度滥用,使环境与能源危机日趋严重。因此,迫切需要一种能够有效利用太阳能来解决能源问题的环保途径。在太阳能转换技术中,光电化学（PEC）水分解技术是最有前景的。BiVO4由廉价元素组成,制备方法简单,在水系电解质中稳定性高,还有着适当的能级位置。且其禁带宽度也较小,大约为2.4～2.5 e V,还能很好的吸收可见光。使得单斜BiVO4作为光阳极材料,
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随着工业的发展,能源消耗也在迅速增加。化石燃料的过度滥用,使环境与能源危机日趋严重。因此,迫切需要一种能够有效利用太阳能来解决能源问题的环保途径。在太阳能转换技术中,光电化学（PEC）水分解技术是最有前景的。BiVO4由廉价元素组成,制备方法简单,在水系电解质中稳定性高,还有着适当的能级位置。且其禁带宽度也较小,大约为2.4～2.5 e V,还能很好的吸收可见光。使得单斜BiVO4作为光阳极材料,广泛用于光电化学水分解。但BiVO4的实际PEC活性并不高,存在着多种制约因素,光生载流子的复合严重、电子迁移率低(约10-2·cm~2·V-1·s-1),还有反应动力学缓慢等。本文通过电沉积法,再与金属有机分解法相结合,制得了多孔结构的BiVO4光阳极。在此基础上,采用一系列的工艺对BiVO4光阳极进行了修饰,从而改善了BiVO4的PEC特性。主要内容如下:（1）通过电沉积法制备BiOI光阳极,然后将钒源溶液滴加到BiOI薄膜上,并进行退火处理,使得BiOI转化成BiVO4,从而制备出BiVO4光电阳极。在BiVO4光阳极表面上沉积CuFeO2,构建p-n型异质结,探究其对BiVO4性能的影响,获得了BiVO4/CuFeO2光阳极材料。然后再通过相同的方法在BiVO4/CuFeO2光阳极表面沉积Ni Fe-LDH,得到BiVO4/CuFeO2/Ni Fe-LDH光阳极。在1.23 V vs.RHE时,其光电流密度为4.34 m A·cm-2,是原始BiVO4光阳极的3.78倍,能够发现,其PEC性能有了很大的提高。性能的提升可归于两点,其一是在n型结构的BiVO4表面上沉积p型结构的CuFeO2半导体薄膜后,两种结构发生复合,构成了p-n型异质结,p-n异质结中的强烈的内建电场,加速了光激发电子-空穴对的分离并抑制了光生载流子的复合;另一个原因是沉积有Ni Fe-LDH后,Ni Fe-LDH薄膜提高增加了表面氧化反应的比表面积,提高了空穴使用率,加快了水氧化的过程。这两者的共同协同,改善了半导体中电荷分离速率,同时使得动力学得到提高,还缓解了光生载流子的复合,从而增强了其PEC性能。（2）采用了与（1）相同的方法制备了基础钒酸铋光阳极,然后引入了具有无定型结构的FeOOH半导体材料作为第一层催化剂沉积在钒酸铋光阳极表面上,得到BiVO4/Fe OOH光阳极。后续中通过同样的方法在BiVO4/Fe OOH光阳极表面上沉积Zn Fe释氧助催化剂,制得最终样BiVO4/Fe OOH/Zn Fe光阳极。BiVO4/Fe OOH/Zn Fe光阳极在AM 1.5 G的模拟阳光(100 m W·cm-2)下,光电流密度最大为4.3 m A·cm-2。但BiVO4/Fe OOH/Zn Fe光阳极的稳定性并不是很出色,是因为Fe OOH的非定型结构和Zn Fe助催化剂本身的稳定性均不是很好,使得最终样品的稳定性性能不佳。但两种催化剂的复合极大程度的提升了光阳极材料的PEC性能,提高了电荷的分离效率以及增加了水氧化活性位点。
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