【摘 要】
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导电水凝胶作为一种新兴的功能性水凝胶,在柔性储能技术领域中发挥着不可替代的作用。一般的导电水凝胶比电容低,电化学动态稳定性差,通过简单有效的制备工艺合成具有高电化学性能的导电水凝胶仍是目前面临的挑战。对此,本文以聚苯胺作为导电活性物质,以聚（丙烯酰胺-co-丙烯酸钠）水凝胶（ASH）为柔性基底,采用简单的溶胀-冻融法合成了高电化学性能的聚苯胺/聚（丙烯酰胺-co-丙烯酸钠）导电水凝胶（T-PASH
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导电水凝胶作为一种新兴的功能性水凝胶,在柔性储能技术领域中发挥着不可替代的作用。一般的导电水凝胶比电容低,电化学动态稳定性差,通过简单有效的制备工艺合成具有高电化学性能的导电水凝胶仍是目前面临的挑战。对此,本文以聚苯胺作为导电活性物质,以聚（丙烯酰胺-co-丙烯酸钠）水凝胶（ASH）为柔性基底,采用简单的溶胀-冻融法合成了高电化学性能的聚苯胺/聚（丙烯酰胺-co-丙烯酸钠）导电水凝胶（T-PASH）。利用聚（丙烯酰胺-co-丙烯酸钠）水凝胶（ASH）特有的p H响应性,在“溶胀-冻融”的作用下,使导电水凝胶表现出优异的电化学行为,良好的机械性能和柔性。同时以T-PASH作为柔性电极,进一步组装为柔性超级电容器（T-PASH-SC）加以测试与应用。本文首先通过两步法制备了聚苯胺/聚（丙烯酰胺-co-丙烯酸钠）导电水凝胶（PASH）,在三电极系统中测试PASH的电化学性能,并对整个制备过程进行参数优化,主要包括第一步中柔性基底水凝胶合成环境的变量控制（丙烯酸中和度、单体配比、交联剂用量等）和第二步形成复合导电水凝胶时原位聚合影响因素的讨论,优化结果为:丙烯酰胺（AAm）与丙烯酸（AA）等摩尔比混合,AA中和度为50%,0.1 g·ml-1 MBA溶液的加入量为100μL;原位聚合的温度为60℃,70%wt植酸使用量为0.3 ml,苯胺的最适宜浓度为0.1 mol·L-1。在PASH合成的优化工艺基础上,通过“溶胀-冻融”对柔性水凝胶基底ASH进行处理,以相同的原位聚合条件合成高电化学性能的聚苯胺/聚（丙烯酰胺-co-丙烯酸钠）导电水凝胶。电镜（SEM）观察发现,溶胀-冻融法使ASH形成多孔结构的同时,聚苯胺也充分进入水凝胶内部,形成规则且致密的三维导电网络,这是导电水凝胶电化学性能显著提高的根本原因。研究结果表明,溶胀时间48h,冻融循环3次,该条件下制备的T-PASH导电水凝胶具有优异的电化学性能,比电容3252 m F·cm-2(未冻融时比电容仅为451 m F·cm-2),1000次GCD循环后电容值保有初始的90%,而且,T-PASH的力学性能也表现出众,可拉伸至12倍,拉伸强度为0.12 MPa。此外,T-PASH拥有高的电导率(5.24 S·m-1)且动态稳定性良好,各种形变情况下的电阻变化率不超过1.16%。所制备的高性能导电水凝胶T-PASH可直接充当电极,通过碳布集流体制备柔性超级电容器（T-PASH-SC）。在两电极体系下,T-PASH-SC表现出优秀的电化学性能。T-PASH-SC拥有高比电容(1481 m F·cm-2,2 m A·cm-2),良好的循环性能（88%/一千次充放电）和令人满意的能量密度(118.8μWh·cm-2)。不仅如此,此装置的柔性表现与实际应用性也十分出众。相比大多数导电水凝胶,本文通过溶胀-冻融法制备的T-PASH在各方面,尤其是电化学性能上有很大的突破。这项研究工作一定程度上解决了导电水凝胶电化学能力、动态稳定性偏低的问题。
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