【摘 要】
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具有间歇性的可再生能源(如太阳能和风能等)的合理利用需要可靠的储能技术支撑,其中最具代表性的电化学储能技术就是锂离子电池,但锂资源地壳丰度较低且分布不均匀,不适合未来的大规模储能场景。相比之下,因为钠资源非常丰富并且地壳分布广泛,因此钠基电池非常有希望满足电网级储能的需求从而使得近些年来钠电池在学术界和产业界引起了广泛的兴趣。此外,钠电池与锂电池有类似的电化学存储机制,因此可将过去几十年中锂电池的
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所
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具有间歇性的可再生能源(如太阳能和风能等)的合理利用需要可靠的储能技术支撑,其中最具代表性的电化学储能技术就是锂离子电池,但锂资源地壳丰度较低且分布不均匀,不适合未来的大规模储能场景。相比之下,因为钠资源非常丰富并且地壳分布广泛,因此钠基电池非常有希望满足电网级储能的需求从而使得近些年来钠电池在学术界和产业界引起了广泛的兴趣。此外,钠电池与锂电池有类似的电化学存储机制,因此可将过去几十年中锂电池的先进开发经验迁移到钠电池的开发,依据此策略,钠电池正极材料取得了明显的进展。但在负极侧,作为锂离子电池的标准负极材料石墨由于热力学限制无法在碳酸酯电解液中实现可逆的钠嵌入。所以为钠电池设计合适的负极材料很关键。同时,除了体相层面外,与电解液的设计息息相关的界面侧的调控也尤其重要,因为正是在锂离子电池中使用碳负极和合适碳酸酯电解液的组合才真正推动了锂离子电池商业上的成功。考虑到可充式电池的安全性和循环寿命等往往受负极及其界面影响程度较大,该博士论文聚焦钠电池负极及其界面设计,具体研究内容如下:(1)无定形碳负极可以突破有序石墨碳的热力学限制并实现比较可观的储钠容量,但其复杂的无序孔结构造成学界对储钠机制的较大争论。另一方面,多孔结构设计通常被认为是为无定形碳负极提供活性位点和促进离子传输的可靠策略但往往也会带来较大首周容量损失。基于此背景,该章工作提出一种废弃软木塞衍生的硬碳材料并通过调整孔的种类来实现有效的钠存储。受益于这种可再生前驱体的天然富孔结构,该硬碳具有新型的分层多级孔结构。为了探测其孔结构,同时使用真密度测试和小角散射分析来获取闭合孔结构信息。基于详细的孔隙信息与该硬碳负极的电化学性能之间的相关性分析,发现提高热解温度以减少开孔(减少首周容量损失)和增加闭孔(增加平台容量)赋予了该硬碳材料最佳比容量约为360 m Ah/g,基于层状氧化物的全电池能量密度高达230 Wh/kg,可支持在2C倍率下稳定循环2000周(容量保持率为71%)。根据孔结构-性能关系的理解提出的高温封孔策略具有很好的可拓展性,为设计具有定制孔种类和高钠存储容量的钠电多孔碳负极提供了合理的指导。(2)无定形碳负极的界面调控与体相孔结构调控同样重要,界面调控主要依靠电解液的优化。考虑到钠离子有比锂离子更小的斯托克斯半径和去溶剂化能,因此该章为基于无定形碳负极和层状氧化物正极的钠离子全电池提供了一种新型超低盐浓度电解液,以进一步降低成本。更重要的是,受益于该电解液的低粘度、较少的腐蚀风险和形成的以有机物为主的固体电解质中间相膜,钠离子全电池的可耐受温度范围显著扩大(-30-55°C)。该电解液的可支持Ah级电芯稳定循环3000周(容量保持率80%以上)。该超低盐浓度电解液为钠基电池在高低温条件下的运行提供了新的解决方案,可以加速低成本和耐用型储能系统的开发。(3)对比锂电池,钠电池的主要短板在于能量密度相对较低,因此该章报道了一种基于层状氧化物正极的无负极钠电池以替代传统的钠离子全电池,其能量密度超过200 Wh/kg,甚至高于Li Fe PO4|石墨电池。通过引入有序碳集流体以及基于含硼钠盐的醚类电解液实现了三维的协同界面设计,钠基无负极电池循环寿命可在无额外压力下达到260次循环,是无钠源的Ah级别电池的最长寿命。与锂金属沉积不同,对钠金属的本征沉积行为和界面化学的见解将为具有更高能量密度的钠电池铺平道路。
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