【摘 要】
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能源问题和环境问题是21世纪全球共同关注的话题,目前人类主要依赖化石能源（煤、石油、天然气）,但这些不可再生能源在地球上的储量有限,燃烧排放大量污染环境的气体（NO、SO2等）,造成严重环境污染。因此,寻找清洁、可再生能源不仅能解决能源问题,同时从源头上也能解决了因为能源问题而造成的环境污染。其中,氢气被认为21世纪最理想的清洁能源,其热值高、燃烧产物是水和制备氢气的原料是地球上储量丰富的水资源等
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能源问题和环境问题是21世纪全球共同关注的话题,目前人类主要依赖化石能源（煤、石油、天然气）,但这些不可再生能源在地球上的储量有限,燃烧排放大量污染环境的气体（NO、SO2等）,造成严重环境污染。因此,寻找清洁、可再生能源不仅能解决能源问题,同时从源头上也能解决了因为能源问题而造成的环境污染。其中,氢气被认为21世纪最理想的清洁能源,其热值高、燃烧产物是水和制备氢气的原料是地球上储量丰富的水资源等优点具有广阔开发和利用前景。工业上大量生产氢气主要通过水煤气法和电解水法,这两种方法需要消耗大量的热能和电能。相比而言光解水利用太阳能分解水产生产生氢气更有优势,虽然在实验室已经试验成功,但体系对可见光的利用率低使工业化生产受到限制。现在发展起来的光电水分解体系（PEC）是研究较为热门的一个体系,通过将捕光物质做在电极上,施加一定电压并光照电极捕光面,使得水分解阳极产生氧气,阴极产生氢气。该体系比光解水体系产氢速率快,比电解水产氢体系能耗低等优点受科学界关注、研究。但水分解设计到水的氧化和质子还原两个部分,其中水氧化产生一个氧气分子需要转移4个电子,而质子还原产生一个氢气分子只需要转移2个电子,所以水分解的动力学瓶颈主要在水的氧化。因此,本论文主要研究光电水氧化体系:1.非贵金属钴分子催化剂修饰α-Fe203电极及其在光电水氧化体系中的研究合成了非贵金属[Co（F3TPA）Cl]Cl（1）分子,通过Nafion将其粘合在α-Fe203表面,构筑1&α-Fe203光电体系。施加0.4 V vs.Ag/AgCl电压,体系光电流密度提升近5倍,经过4h的电解后,1&α-Fe2O3电极仍保持较高的稳定性。用H202作为空穴捕获剂研究发现,α-Fe203表面的空穴能够快速被[Co（F3TPA）Cl]Cl分子捕获,进一步传递给水分子释放氧气和质子,提高整个体系的水氧化性能。2.光化学合成C-2P-CoOx纳米颗粒及其在W03光电水氧化体系中的研究合成C-M2P有机链,并以C-M2P、CoCl2为原料光化学方法合成C-M2P-CoOx纳米颗粒,通过DLS表征其平均水合粒径约78 nm。XPS数据研究发现,该纳米颗粒中Co元素的价态为+2、+3价。再将C-M2P-CoOx纳米催化剂化学键合到W03电极表面构筑C-M2P-CoOx/WO3光电体系,在0.75 V vs.Ag/AgCl光电流密度达2.42 mA/cm2。同时,Mott-Schottky和EIS曲线测试说明C-M2P-CoOx能够有效抑制WO3表面电子/空穴对的复合,加快WO3电极表面电子/空穴传输。EPR实验监测电解质溶液发现C-M2P-CoOx/WO3电极在水氧化的过程中产生.OH。进一步用开路光电压衰减曲线实验证明C-M2P作为一个relay,快速将WO3表面的空穴通过C-M2P传输到CoOx中心,高效氧化水产生氧气并释放质子。3.碳点电解质溶液在α-Fe2O3和WO3光电水氧化性体系中的研究用EDTA·2Na通过水热方法合成碳点（C QDs）溶液,并将合成的C QDs溶液作为电解质溶液能有效提升α-Fe2O3和W03体系光电性能。在0.62 V vs.Ag/AgCl电压下α-Fe203和WO3电极光电流密度分别提升48倍和3倍,IPCE分别提升36倍和2.5倍。两电极分别在CQDs溶液中长时间电解2h,用核磁监测、荧光光谱分析电解前后的C QDs仍具有较好的稳定性。DLS测得C QDs在溶液中带负电,在外加电场作用下使得C QDs与α-Fe2O3和WO3电极接触距离变近,空穴传输更加通畅。同时,开路光电压衰减实验说明C QDs能够增大α-Fe2O3和W03光生电子/空穴分离率并加快传输速率。
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