【摘 要】
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发展光伏电池技术是实现“双碳”目标、解决当前能源和环境问题的重要举措。近年来,基于FAPb I3(HC(NH2)2Pb I3)组分的有机-无机杂化钙钛矿材料具有理想的光学带隙(1.48 e V)、优异的光电性能和出色的热稳定性,已成为光伏电池领域最重要的研究方向之一。目前,FA基钙钛矿薄膜的制备主要是基于上层FA阳离子和底层Pb I2上下自发化学反应诱导的两步生长法。然而,在薄膜形核-生长过程中,
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发展光伏电池技术是实现“双碳”目标、解决当前能源和环境问题的重要举措。近年来,基于FAPb I3(HC(NH2)2Pb I3)组分的有机-无机杂化钙钛矿材料具有理想的光学带隙(1.48 e V)、优异的光电性能和出色的热稳定性,已成为光伏电池领域最重要的研究方向之一。目前,FA基钙钛矿薄膜的制备主要是基于上层FA阳离子和底层Pb I2上下自发化学反应诱导的两步生长法。然而,在薄膜形核-生长过程中,钙钛矿结晶动力学可控性以及缺陷抑制形成等方面存在难点,造成Pb I2无序散落分布和在钙钛矿薄膜底部的埋藏界面形成晶界面缺陷等严重问题,阻碍载流子输运,导致非辐射复合能量损耗,降低器件的效率和稳定性等。为解决结晶调控和埋藏界面缺陷的问题,本课题创新设计基于新型离子液体诱导离子竞争反应,调控薄膜形核结晶过程的策略。此外通过引入新型功能化桥联分子,优化了钙钛矿和传输层之间的埋藏界面。具体包括以下两项研究工作:(一)离子竞争反应驱动结晶动力学增强,构筑高质量钙钛矿-碘化铅纳米片异质结薄膜的研究。设计了一种新型离子液体1-丁基-3-甲基咪唑硫氰酸盐(BMIMSCN),作为钙钛矿前驱体的添加剂,调控钙钛矿薄膜FA阳离子组分和底层Pb I2组分的自发化学反应过程。通过准原位测试分析,揭示了BMIMSCN在钙钛矿形核结晶过程中诱导离子竞争反应机制,证明了BMIMSCN在增强结晶动力学以及调控Pb I2纳米片在钙钛矿薄膜中的垂直取向有序分布的关键作用,构筑了一种新型高质量的钙钛矿-碘化铅纳米片异质结薄膜,减少了薄膜的本征缺陷,改善了载流子的纵向输运。同时基于BMIMSCN的最优钙钛矿太阳能电池实现了超过23%的光电转换效率,未封装器件在相对湿度约为10%的恒湿环境中储存1000 h后,效率仍能维持初始值的85%以上。这项工作拓展了钙钛矿结晶调控的研究思路。(二)基于对氨基苯磺酸的化学桥联配位钝化优化钙钛矿太阳能电池埋藏界面的研究。针对钙钛矿的埋藏界面缺陷问题,设计了一种新型双端功能性有机小分子对氨基苯磺酸(ABSA),在钙钛矿和Sn O2埋藏界面之间形成化学桥联分子钝化层。ABSA分子一侧的-SO3-可以与Sn O2表面未配位的Sn原子产生新的配位键合作用,填充氧空位。而另一侧的-NH2可以通过相互作用抑制钙钛矿中未配位的Pb2+缺陷。这种双侧协同钝化效应改善了电荷传输性能。同时,基于ABSA的钙钛矿太阳能电池实现了20.94%的最优光电转换效率,未封装器件在相对湿度约为10%的恒湿环境中储存240 h后,其效率仍能维持初始值的85%以上。这项工作为钙钛矿埋藏界面的缺陷钝化研究提供了新的思路和方法。
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