【摘 要】
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纳米材料在化学、医学、工业、能源、催化和农业等多个领域应用广泛。银(Ag)纳米复合材料具有比表面积大、稳定性好、催化活性高等特点,在各个研究领域发挥着重要的作用。本文
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纳米材料在化学、医学、工业、能源、催化和农业等多个领域应用广泛。银(Ag)纳米复合材料具有比表面积大、稳定性好、催化活性高等特点,在各个研究领域发挥着重要的作用。本文通过合成不同类型的银纳米复合材料,并结合其不同的电化学传感响应方式,构建了三种电化学传感检测平台,分别实现了对氯离子(Cl-)、含硫有机磷农药辛硫磷(Phox)和汞离子(Hg2+)的特异、灵敏、高效的检测。主要研究内容包括:(1)建立了一种基于介孔Q石墨烯(QG)@银-三聚氰胺(MA)纳米复合材料的氯离子电分析技术(第二章)。以中空的QG为支架,通过可控的超分子自组装的途径,合成了QG@MA-Ag纳米线复合材料。结果表明,在Cl-离子存在的条件下,经QG@MA-Ag纳米线修饰的电极可以在极低的电位下表现出稳定且尖锐的固相Ag/AgCl电化学信号峰。更重要的是,对Cl-离子的电化学响应电流(I)和电压(V)会随着Cl-浓度的变化而发生规律性变化。由此建立了一种基于电导型(I/V)电分析方法,实现了对氯离子的高选择、超灵敏的检测,检测范围为0.25μM-250.0 mM,检测限低至0.16μM。这种具有电导信号输出的氯离子传感器是一种高灵敏的电分析新形式。(2)建立了一种基于磷酸镧-银(LaPO4@Ag)纳米复合材料技术用于含硫有机磷农药Phox的电分析检测与光催化降解(第三章)。通过柠檬酸介导的自组装方式制备了一种海胆状介孔LaPO4@Ag纳米复合材料;该纳米复合材料具有比表面积大、环境稳定性高、导电性好、光催化性强等优点。将之分别用作电化学探针和光催化吸附材料,可选择性实现对Phox的高灵敏电分析和高效光催化吸附降解。实验表明,采用LaPO4@Ag纳米复合材料修饰的电极检测Phox,可避免一些共存于复杂样品中的电活性物质的干扰。此外,该LaPO4@Ag纳米复合材料具有高催化功能、介孔中空结构和大比表面积,不仅具有对含硫有机磷农药等目标物的高吸附和富集能力,而且具有强可见光光催化能力,可在阳光下高效降解去除剧毒的Phox。特别是,所开发的这种柠檬酸介导的自组装路线,可用于制备不同的光催化、吸附富集和电化学活性等功能的纳米复合材料,有望广泛应用于环境监测、生物医学分析、食品安全和光电催化领域。(3)建立了一种基于银/磷酸银(Ag/Ag3PO4)纳米复合材料的电化学传感分析技术,并应用于检测汞离子(第四章)。以柠檬酸为还原剂,采用最简单的一步合成法,制得了Ag/Ag3PO4纳米复合材料,进而将之修饰到电极表面,建立了一种汞离子电分析技术。实验发现,该复合材料具有稳定性高、表面积大、导电性强等优点,利用Ag与Hg的强相互作用,可在2.5μM-185.0μM线性范围实现了对血液样品中Hg2+的高特异性灵敏检测,检测限达到0.50μM。
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